研究背景
科学亮点
(1)实验首次实现了利用特定二维(2D)钙钛矿进行晶格模板化来制备超稳定纯相甲脒铅碘(FAPbI3)薄膜。这种方法通过在二维钙钛矿的(011)晶间距上模板化三维(3D)FAPbI3的(001)晶间距,实现了在较低温度下(100°C)合成黑相FAPbI3,而无需传统方法中的高温(150°C)退火步骤。
(2)实验通过一系列方法验证了结果的有效性和稳定性:
i.利用X射线衍射和光谱分析,发现生成的FAPbI3薄膜略微压缩,以适应下层2D钙钛矿的晶格参数。这表明3D FAPbI3可以通过2D钙钛矿的模板化形成高度稳定的黑相。
ii.在pin器件结构中,2D模板化的FAPbI3块体薄膜展示了24.1%的光电转换效率(PCE),活性面积为0.5平方厘米。
iii.这些薄膜在高温(85°C)和AM1.5G光照条件下表现出卓越的耐久性,在最大功率点跟踪(MPPT)下1000小时后仍保持了初始效率的97%。
(3)实验揭示了动力学捕获FAPbI3的α相的重要性,这是实现室温下稳定太阳能电池操作的关键。传统的FA基钙钛矿太阳能电池在超过60°C的条件下容易退化,而通过引入二维钙钛矿模板,可以显著提高黑相FAPbI3的稳定性。
(4)实验展示了一种创新的设计策略,即通过二维钙钛矿种子实现三维钙钛矿的模板化生长。这种方法不仅能够在较低温度下实现FAPbI3的黑相形成,还能够通过添加预合成的二维钙钛矿粉末将这种稳定性转化为可扩展的溶液处理方法,适用于大规模生产。
图文解读
图1:FAPbI3二维钙钛矿晶格模板设计原理及概念验证。
图2. 2D钙钛矿稳定FAPbI3的机制。
图3. 相稳定FAPbI3薄膜的原位结构表征。
图4:相稳定FAPbI3薄膜光学表征。
图5:二维稳定钙钛矿设备性能。
本文开发了一种创新的方法,通过使用2D钙钛矿作为模板来稳定3D钙钛矿的晶体结构。传统上,3D钙钛矿由于其高度对称的晶格结构在稳定性和性能之间存在挑战。作者利用2D钙钛矿的较低形成焓和在室温下的相稳定性,作为首选成核起源,成功将其用作3D钙钛矿薄膜的模板。
通过将3D FAPbI3的PbPb原子间距模板化到2D钙钛矿的相似间距,作者实现了在远低于传统温度的条件下形成高度稳定的黑相FAPbI3。这种方法不仅显著降低了制备温度,还提高了材料的稳定性和光电性能。通过广泛的材料表征技术,包括WAXS、光吸收和PL,作者验证了黑相FAPbI3的晶格参数与2D钙钛矿的相匹配,这进一步确认了模板效应的有效性。
这一研究展示了一种新的设计策略,可以通过精确匹配的晶格模板化来控制和优化复杂的钙钛矿结构。未来,这种策略可能不仅在钙钛矿领域有所应用,还可能推动其他材料系统的研究,尤其是那些需要在低温和室温条件下实现高稳定性和优越性能的材料。