1.Nature Materials：纯金属纳米管孔道的分子输运增强纳米流体通道对水和离子施加了极端限制，导致了强烈依赖于通道-壁界面相互作用的异常传输现象。然而，纳米流体通道的电子性质如何影响传输效率仍有待探索。近日，劳伦斯利弗莫尔国家实验室Aleksandr Noy、麻省理工学院Daniel Blankschtein、得克萨斯大学奥斯汀分校Narayana Aluru等人测量通过亚1nm金属和半导电碳纳米管孔蛋白的内孔传输。1) 作者发现，与半导体纳米管相比，金属纳米管中的水和质子传输增强，而离子传输对纳米管带隙不敏感。此外，作者使用极化力场的分子模拟揭示了碳纳米管的各向异性极化率张量对离子-纳米管相互作用和水摩擦系数的影响。2) 作者还使用深度神经网络分子动力学模拟描述了金属纳米管中质子传输增强的起源。总之，该工作强调了纳米流体通道的电子性质在极端纳米尺度限制下调节传输的复杂作用。Yuhao Li et.al Molecular transport enhancement in pure metallic carbon nanotube porins Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-024-01925-whttps://doi.org/10.1038/s41563-024-01925-w2.武汉大学Nature Commun：COF稳定单原子Ru酸性OER对于目前Ru电催化剂酸性水氧化反应，阻碍动力学优势的晶格氧氧化路径，激发吸附物转化路径通常以电催化活性降低为代价。有鉴于此，武汉大学罗威教授等报道结构稳定的烯基连接2D COF载体（COF-205）修饰原子分散的Ru催化剂，形成COF-205-Ru。1)COF-205-Ru催化剂的π共轭结构不仅形成较强的Ru-N化学键阻碍Ru物种溶解，而且通过多重π共轭结构降低Ru的价态，因此能够活化Ru配位的氧原子，在OER反应过程中稳定氧空穴。2)通过XAS、原位Raman、原位XRD等表征技术以及DFT理论计算，电化学稳定性测试，说明活化的氧具有更高的O 2p轨道能级，而且降低形成氧空穴的形成能，因此改善电化学稳定性，显著降低酸性水氧化反应的能垒。COF-205-Ru催化剂的质量活性达到2659.3 A g-1，数值达到RuO2的32倍，而且能够稳定280 h。这项工作有助于同时增强Ru催化剂的稳定性和催化活性。Jia, H., Yao, N., Jin, Y. et al. Stabilizing atomic Ru species in conjugated sp2 carbon-linked covalent organic framework for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 5419 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-49834-5https://www.nature.com/articles/s41467-024-49834-53.Nature Commun：原位表征Au/TiO2光催化过程中Au颗粒产生的应力光催化剂具有高效利用太阳能的优点，而且有可能缓解全球能源危机，是具有前景且符合可持续发展前景的技术。但是因为难以在实验操作过程中进行原位表征，因此人们对于光催化反应过程中光催化性能与波长有关的特点对应的光催化剂结构-性能之间的关系并不清楚。有鉴于此，汉阳大学Joonseok Lee等报道通过3D Bragg X射线成像表征技术和外部光源结合表征单个Au纳米粒子负载TiO2光催化剂薄膜的光催化活性。1)研究发现不同波长产生的活性氧物种（ROS）对AuNP的结构型变产生显著影响，导致形成应变。DFT理论计算说明ROS吸附在AnNP纳米粒子表面能够导致应力。2)这些观测研究结果有助于深入理解光催化活性对于AuNP结构型变，有助于从原子尺度理解催化剂吸附过程。Park, S.H., Kim, S., Park, J.W. et al. In-situ and wavelength-dependent photocatalytic strain evolution of a single Au nanoparticle on a TiO2 film. Nat Commun 15, 5416 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-49862-1https://www.nature.com/articles/s41467-024-49862-14.赵东元院士JACS：纳米簇组装构筑氢键框架介孔框架材料通过非共价化学键构筑介孔框架材料具有非常大的困难和挑战，有鉴于此，复旦大学赵东元院士、唐云教授、上海交通大学曹宵鸣教授、内蒙古大学赵再望教授等首次报道通过胶束导向纳米簇自组装方法合成结构新颖的含有1-3 nm孔的二维氢键多孔框架材料（HMF）。1)构筑的二维结构能够在六方排列结构内形成厚度为~100 nm尺寸达到毫米的多孔簇，这种多孔板状纳米材料具有3~4层超薄中孔团簇纳米片。多孔的孔尺寸能够通过双亲性共聚胶束的嵌段结构长度实现精确的控制多孔尺寸11.6~18.5 nm之间变化。而且，通过调控胶束的浓度，HMF材料的孔结构能够由球形变为圆柱形。2)通过这种方法，合成了多种多样的新型HMF材料，结构包括纳米环、Keggin结构、立方烷结构，构成的材料包括Ti-oxo、POM、金属有机团簇。合成的Ti-oxo簇HMF材料能够进行光催化产氢，光催化产氢达到3.6 mmol g-1 h-1，效率比对比Ti-oxo簇材料（1.5 mmol g-1 h-1）高2倍。这项研究说明HMF结构的组装体比未曾组装的Ti-oxo光催化活性更好。Jie Zhang, LiangLiang Liu, Zaiwang Zhao*, Chin-Te Hung, Binhang Wang, Linlin Duan, Kexin Lv, Xiao-Ming Cao*, Yun Tang*, and Dongyuan Zhao*, Hydrogen-Bonded Mesoporous Frameworks with Tunable Pore Sizes and Architectures from Nanocluster Assembly Units, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c03538https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c035385.JACS：高压合成新型LaCN3, TbCN3, CeCN5, TbCN5由共价化学键C-N阴离子构筑无机三元金属-C-N化合物能够以[CN]-、[CN2]2-形式形成重要的氰化物（cyanides）、碳二亚胺（carbodiimides），或者以[CN3]5-形式构成胍类（guanidinates）化合物。人们认为在更高的压力下，碳能够以四重配位方式与N配位，但是目前还没有CN4-结构化合物的报道。 有鉴于此，爱丁堡大学Akun Liang、拜罗伊特大学Andrey Aslandukov等报道通过激光加热的金刚石反应器，在90~111 GPa内合成4个新型碳氮化物（LaCN3, TbCN3, CeCN5, TbCN5）。1)同步辐射单晶XRD表征结果显示新型碳氮化物含有一些从未被发现的三维C-N单键骨架结构，这种新型C-N结构由C-N单键构成CN4四面体。通过晶体的化学成分分析，说明合成的新型碳氮化物性质与镧系磷硅化合物非常类似。减压合成实验结果显示在比较大的压力区间内存在LaCN3和CeCN5化合物。2)通过DFT理论计算给出合成的新型碳氮化物，这有助于研究这些新型碳氮化物的稳定性和物理学性质。Andrey Aslandukov*, Akun Liang*, Amanda Ehn, Florian Trybel, Yuqing Yin, Alena Aslandukova, Fariia I. Akbar, Umbertoluca Ranieri, James Spender, Ross T. Howie, Eleanor Lawrence Bright, Jonathan Wright, Michael Hanfland, Gaston Garbarino, Mohamed Mezouar, Timofey Fedotenko, Igor A. Abrikosov, Natalia Dubrovinskaia, Leonid Dubrovinsky, and Dominique Laniel, Synthesis of LaCN3, TbCN3, CeCN5, and TbCN5 Polycarbonitrides at Megabar Pressures, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c06068https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c060686.JACS：TiO2表面水分子层的结构对分解水性能的关键影响水分子的氢键网络受到与半导体表面接触的第一层水分子影响，虽然人们发现其影响外球电子转移，但是还没有发现其在太阳能驱动分解水性能的关键作用。有鉴于此，意大利国家研究委员会物理化学过程研究所Giuseppe Cassone、意大利墨西拿大学Gabriele Centi等报道TiO2锐钛矿和B掺杂TiO2锐钛矿进行研究，通过详细的实验和理论计算，发现B掺杂TiO2的光催化分解水性能提高5倍。1)作者发现B掺杂的TiO2的光催化分解水性能提高不是因为能带、异质结、晶面等因素导致。通过FTIR测试结合第一性原理模拟计算，揭示了光催化剂表面的第一层水分子起到的作用和性质，而且发现掺杂阻碍四配位水分子渗入样品，但是掺杂能够增强氢键网络中的缺陷。2)这项工作揭示了半导体表面掺杂影响局部电场，通过影响半导体表面第一层水分子的氢键结构的方式，改变分解水的反应动力学。这项工作有助于设计高效率分解水的催化剂。 Rosaria Verduci, Fabrizio Creazzo, Francesco Tavella, Salvatore Abate, Claudio Ampelli, Sandra Luber, Siglinda Perathoner, Giuseppe Cassone*, Gabriele Centi*, and Giovanna D’Angelo, Water Structure in the First Layers on TiO2: A Key Factor for Boosting Solar-Driven Water-Splitting Performances, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c05042https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c050427.南京大学Sci. Adv.：自组装类皮肤超材料用于双波段伪装具有宽带调制的类皮肤软光学超材料长期以来一直被应用于隐形和伪装等实际应用。近日，南京大学朱嘉教授，徐凝副教授等人提出了一种用于双波段伪装的类皮肤超材料，该材料基于独特的金纳米粒子组装空心柱 (NPAHP)，通过自下而上的模板辅助自组装过程实现。 1）这种双波段伪装材料同时实现了高可见光吸收率（~0.947）和低红外发射率（中/长波红外波段~0.074/0.045），非常适合夜间或外太空的可见光和红外双波段伪装。2）这种自组装超材料具有微米厚度和周期性通孔，具有出色的类似皮肤的附着性和渗透性，可以紧密附着在包括人体在内的各种表面上。3）得益于极低的红外发射率，这种类似皮肤的超材料表现出出色的高温伪装性能，辐射温度从 678 开尔文降低到 353 开尔文。这项工作为具有灵活多波段调制且适用于多种应用场景的类皮肤超材料提供了新范式。Shiqi Fang, et al, Self-assembled skin-like metamaterials for dual-band camouflage, Sci. Adv. 10, eadl1896 (2024)DOI: 10.1126/sciadv.adl1896https://www.science.org on June 24, 20248.西安交大Adv Mater：具有延展性和强体积变化的磁致伸缩高熵合金智能技术的快速发展促进人们对于磁致伸缩（magnetostrictive）材料的需求，磁致伸缩材料需要各向在磁场中表现同性无磁滞驱动，而且需要材料具有高强度和延展性。但是铁磁畴自组装产生的磁致伸缩体积是守恒的，磁场诱导一阶相变产生的体积磁致伸缩具有非常高的本征磁滞，而且大多数磁致伸缩材料都是脆性。有鉴于此，西安交通大学马天宇教授、苟峻铭博士等报道发现高熵合金(HEA) Fe35Co35Al10Cr10Ni10能够克服这些缺点，这种材料不仅具有较好的非滞后体积磁致伸缩，而且具有较高的拉伸强度和延展应变，工作的温度区间涵盖室温至100 K。1)高熵合金Fe35Co35Al10Cr10Ni10具有出色的性质来自于两相微结构，其中纳米尺寸fcc晶相的组成和结构在纳米尺度发生波动变化，能够在磁场诱导作用下发生低自旋态的小体积变为高自旋态的大体积。其中规则排列bcc体心立方B2相有助于提高机械强度。2)这项研究有助于设计新型拓扑结构的磁致伸缩材料。Junming Gou, Yun Pan, Tianzi Yang, Yao Liu, Guoxin Liu, Ying Chen, Changsheng Zhang, Hao Li, Bojiang Lv, Chang Liu, Weixing Xia, Tianyu Ma, Large Non-Hysteretic Volume Magnetostriction in a Strong and Ductile High-Entropy Alloy, Adv. Mater. 2024 DOI: 10.1002/adma.202404192https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202404192
