特别说明：本文由米测技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。二维 (2D) 过渡金属二硫化物 (TMDC) 莫尔超晶格为模拟强关联量子固体提供了一个强大的平台，其中每个莫尔晶胞包含一个或几个人造原子。在不同的TMDC莫尔超晶格中观察到了许多新的量子相，从莫特绝缘体和广义维格纳晶体到量子反常霍尔绝缘体。大多数先前的研究都集中在模拟费米-哈伯德模型上，其中原子内相互作用由单个现场排斥能 U 描述，忽略了原子内的自由度。1、原子内相互作用主导的电子结构超出了传统费米-哈伯德模型最近的理论研究预测，莫尔超晶格中的多电子人造原子可以承载表现出不寻常电荷密度分布的量子态，这种相互作用主导的电子结构涉及大量轨道重建，超出了简化的费米-哈伯德模型描述。虽然之前已经在基于二维电子气的量子点和短碳纳米管中观察到了单个维格纳分子的光谱特征，但直接对维格纳分子进行成像已被证明具有挑战性。特别是Wigner分子长距离有序化为Wigner分子晶体尚未见过。 有鉴于此，加州大学伯克利分校王枫、Hongyuan Li、Michael F. Crommie及麻省理工Liang Fu等人报告了在扭曲双层二硫化钨莫尔超晶格中从多电子人造原子中出现的Wigner分子晶体的实验观察结果。使用扫描隧道显微镜，作者证明当库仑相互作用占主导地位时，Wigner分子会出现在多电子人造原子中。在莫尔超晶格中观察到的维格纳分子阵列包含一个电子结晶相：Wigner分子晶体，经证实可通过机械应变、莫尔周期和载流子电荷类型进行高度可调。实验装置采用扭曲的双层tWS2置于hBN层和石墨背栅上，通过开发直接传导价带边缘隧道电流测量的STM方案实现了Wigner晶体的探索。作者通过调整尖端偏置电压Vbias实现了CBE隧道电流的测量，观察到随着电子数ne增加，人造原子表现出Wigner分子特征。 作者发现莫尔周期和应变影响维格纳分子晶体，改变周期和应变可导致结构和电子分布显著变化。作者通过理论模型结合电子相互作用、莫尔周期和应变，通过HF和ED方法，成功模拟维格纳分子晶体的实验观察，应变对其结构和电子分布有显著影响。1、通过实验证实了多电子人造原子可以形成Wigner分子晶体作者开发了一种扫描隧道显微镜(STM)成像方案，以实验方式证明扭曲 WS2 (tWS2) 莫尔超晶格中的多电子人造原子如何形成维格纳分子晶体。作者通过多体模拟阐明了电子-电子相互作用和莫尔势在导致Wigner分子晶体形成中的作用。实验装置采用近60°扭曲的双层tWS2置于49纳米厚的hBN层和石墨背栅上，使用石墨烯纳米带阵列降低接触电阻。通过底栅电压VBG控制tWS2载流子密度，施加Vbias测量隧道电流。STM成像显示tWS2莫尔超晶格晶格常数约9纳米，具有不同高对称性堆叠区域，为电子和空穴提供深莫尔势阱，是研究多电子人造原子和维格纳分子晶体的理想平台。研究挑战在于尖端扰动，可能改变电子分布。通过传感层辅助STM技术可以克服，但分辨率受限。为此，开发了直接传导价带边缘隧道电流测量的STM方案，以提高分辨率。 在掺杂电子的tWS2中，通过调整尖端偏置电压Vbias，使STM尖端化学势位于半导体带隙内，实现尖端和tWS2真空能级对齐，从而测量CBE隧道电流，反映电子空间分布。通过优化Vbias减少尖端扰动，实现Wigner分子的成像。实验观察到，随着电子数ne增加，人造原子内部电子结构发生显著变化，从单电子局域化到多电子构型，表现出Wigner分子特征。通过VBE电流测量方案，同样可对空穴掺杂人造原子的电荷分布进行成像。实验结果表明，空穴型维格纳分子具有更高的清晰度，可能与空穴的有效质量较大和莫尔势较浅有关。 莫尔周期和机械应变显著影响Wigner分子晶体的行为。缩短莫尔周期减小势阱宽度，降低维格纳参数RW，导致三电子Wigner分子的三聚体特征减弱，趋向单粒子行为。单轴应变破坏维格纳分子的空间对称性，增加应变可从环状结构演变为二聚体，破坏C3对称性，提升二聚体方向简并性。应变还改变三孔和四孔维格纳分子的内部粒子分布，影响其结构形态。电子型维格纳分子也表现出应变修正行为，与理论预测相符。 实验观察到的Wigner分子晶体可以通过考虑电子相互作用、莫尔周期性和应变的理论模型来理解。模型使用有效连续哈密顿量描述层杂化G谷空穴，包括哈密顿量中的莫尔势和库仑相互作用势。Wigner分子晶体的特性由量子限制长度、库仑限制长度和莫尔周期控制，其状态特点是这些长度尺度的层次关系。作者使用自洽Hartree-Fock理论和精确对角化方法对基态电荷密度配置进行建模，发现模型与实验数据高度一致。HF理论适用于完整超晶格但可能过度简化电子相互作用，而单个莫尔原子的精确对角化（ED）方法精确处理单个原子内的电子相关性。应变对维格纳分子晶体结构和电子分布有显著影响，ED计算显示添加应变后电荷密度的变化与实验观察相符。 总之，作者利用STM隧道电流测量方案观察到莫尔人造原子中Wigner分子晶体的出现。这种物质状态代表一种由多电子人造原子产生的电子结晶相，在由天然原子制成的传统量子固体中没有类似物。作者表明，可以通过改变莫尔异质结构中的电荷载流子类型、莫尔周期和机械应变来操纵Wigner分子晶体。Wigner分子晶体内的原子内电子关联为探索不同于传统量子固体的自旋、电荷和拓扑现象开辟了道路。 HONGYUAN LI. et al. Wigner molecular crystals from multielectron moiré artificial atoms. Science, 2024, 385(6704): 86-91DOI: 10.1126/science.adk1348https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk1348
