研究背景
近年来，科学家们在组装卤化物钙钛矿/2D半导体混合维度vdW异质结构方面进行了大量的研究。然而，目前报道的异质结构主要集中在基于宽带隙卤化物钙钛矿的异质结构上，用于光电子应用。它们通过艰难的微机械剥离堆叠过程、气相辅助插层转化和溶液相组装实现。这些方法通常受到产量和可重复性有限、与转移过程相关的障碍（溶剂暴露）、晶体质量差、多晶结构有缺陷以及与窄带隙钙钛矿集成的不兼容性等问题的困扰。总体困难来自两个方面：一是由于离子键合软晶格晶体框架在外部应力下的结构畸变和相变的超敏感性；二是碘的复杂反应性，通常会导致表面缺陷和能量无序的产生。此外，由于多元素离子卤化物钙钛矿和2D半导体之间在化学成分和键合极性上的巨大差异，反应性耐受的不匹配进一步加剧了单片集成的难度。因此，单晶窄带隙卤化物钙钛矿/2D半导体异质结构的普遍且稳健的生长，以实现最小化能量无序的高光增益和光子激光应用，仍然难以实现。为了克服这些挑战，湖南大学化学化工学院段曦东教授等人采用一种简便的范德瓦尔斯异质外延方法，合成了一系列高质量单晶卤化物钙钛矿/2D半导体异质结构。通过选择特定的钙钛矿外延层和2D半导体，这些异质结构可以按需调整。外延钙钛矿表现出高晶面和对齐选择性，可能源于热力学上有利的界面形成能及其在底层单层半导体的三重对称下形成的简并态。 实验结果表明，这些范德瓦尔斯外延钙钛矿半导体表现出显著降低的缺陷密度和均匀的能量景观，从而提供了增强的光增益特性和超低阈值且稳定的单模激光。本研究扩展了范德瓦尔斯异质结构的家族，并强调了卤化物钙钛矿/2D半导体混合维度异质结构在片上光源和集成光电设备方面的优势和前景。相关成果在“Nature Communications”期刊上发表了题为“Facet-selective growth of halide perovskite/2D semiconductor van der Waals heterostructures for improved optical gain and lasing”的最新论文。
科学亮点
（1）实验首次提出了一种简便的范德瓦尔斯异质外延方法，成功合成了一系列高质量单晶卤化物钙钛矿/2D半导体异质结构。
- 首次展示了卤化物钙钛矿/2D半导体混合维度vdW异质结构的普适性和可调性，能够根据具体需求定制异质结构，涵盖从全无机到有机无机混合卤化物钙钛矿，以及不同单层和2D范德瓦尔斯异质结构的2D半导体。
- 揭示了外延钙钛矿半导体在高晶面和对齐选择性方面的优势，这归因于热力学上有利的界面形成能和底层单层半导体的三重对称下形成的简并态。
- 利用范德瓦尔斯外延方法，在CMOS兼容基板和光子兼容平台上实现了高质量的异质结构生长，这种方法避免了传统方法中的转移过程相关的障碍和晶体质量差等问题。
- 实验证明，范德瓦尔斯外延钙钛矿半导体显示出显著降低的缺陷密度和均匀的能量景观，从而显著提高了光增益特性，并实现了超低阈值和稳定的单模激光输出。
图文解读
图1：卤化物钙钛矿/二维半导体异质结构的外延生长。 图3：单层WSe2和外延CsPbI3的原子结构图案。 图7：卤化物钙钛矿/二维半导体异质结构的增强激光能力。
科学启迪
以上研究揭示了一种创新的自下而上的光子异质整合方法，成功合成了高质量的卤化物钙钛矿/二维半导体异质结构。通过范德瓦尔斯外延方法，作者不仅实现了单晶异质结构的精确控制和集成，还解决了传统生长方法中存在的晶体质量不佳、结构缺陷和能量无序等问题。CsPbI2Br/WSe2异质结构展示了优异的光学增益性能，低至12,000 cm⁻¹的大增益系数和超低的激光阈值，为未来电子驱动的片上激光器提供了新的材料基础。 此外，通过引入单层半导体作为外延生长的模板和传输层，不仅实现了精确的晶面选择性生长，还开辟了新的路径用于电子注入和激光器件的优化设计。这一研究为开发高性能光电子、光子学和量子器件奠定了坚实的基础，为将来在芯片级别实现复杂光电子集成系统提供了有力支持。Zhang, L., Wang, Y., Chu, A. et al. Facetselective growth of halide perovskite/2D semiconductor van der Waals heterostructures for improved optical gain and lasing. Nat Commun 15, 5484 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467024493640
