编辑总结

本研究通过界面外延法成功制备了具有高电流密度和载流子迁移率的六方过渡金属二硫化物（3R-TMDs）单晶。该研究通过持续在单晶镍衬底与金属和硫层间界面提供金属和硫来实现一致的3R堆积序列生长。在硫化钼（MoS₂）、硒化钨（WSe₂）和MoS₂(1-x)Se₂x等组成物上，实现了从几层到15,000层的厚度控制，并实现了晶片尺度的生长。观察到了高载流子迁移率以及高效的非线性参数下转换。—Phil Szuromi

科学背景

在当今科技进步迅速的背景下，二维过渡金属二硫化物（TMDs）作为一种前景广阔的材料，在下一代电子集成电路（ICs）和光子ICs中展示出了巨大的潜力。特别是菱面层状（3R）TMDs相对于其单层和六角形（2H）对应物，展现出了增强的电流密度和更高的载流子迁移率，使其在亚5纳米节点晶体管通道方面具有显著的应用前景。

然而，传统的表面外延生长方法限制了大尺度3R-TMD单晶的制备，主要问题在于层间相互作用较弱，难以精确控制层数或堆垛相位。此外，2H相与3R相之间能量差异较小，导致它们的涡结构相共存，加大了表面外延生长3R-TMD薄膜的挑战性。

有鉴于此，北京大学刘开辉教授，中国人民大学刘灿副教授和中科院物理研究所张广宇研究员等人合作，采用了非平凡的界面外延策略，成功实现了晶片尺度、厚度可控的3R-TMD单晶的通用生长。通过在单晶Ni衬底和生长层之间持续供给金属和硫属元素，确保了一致的3R堆垛序列，并控制了厚度从几层到15000层不等。这种方法不仅确保了薄膜的高结晶度和相位纯度，还显著提升了其在场效应晶体管阵列中的性能，包括高再现性和超过现行迁移率基准的载流子迁移率。相关研究成果在“Science”期刊上发表了题为“Interfacial epitaxy of multilayer rhombohedral transition-metal dichalcogenide single crystals”的最新论文。 

此外，通过厚3R-TMD双频发生（DFG）过程，实现了近红外波长转换和非线性光学增强，展示了其在非线性光学器件领域的潜力。这些突破为3R-TMDs在后摩尔定律时代的纳米电子学、非挥发性存储器、神经形态计算、太阳能收集和量子光源技术中的应用奠定了坚实基础。

科学亮点

（1）实验首次采用非平凡的界面外延策略，在晶片尺度上实现了厚度可控的菱面层状（3R）过渡金属二硫化物（TMD）单晶的通用生长。

（2）实验通过这一策略成功生长了高结晶度的3R-MoS₂薄膜，为场效应晶体管（FET）阵列提供了显著提升的性能，包括超过IRDS设定的迁移率基准。此外，利用厚3R-TMD的双频差频发生（DFG）过程，实现了近红外波长的有效转换和显著的非线性光学增强。

图文解读

图1：3R-TMDs的表面和界面外延示意图。

图2. 3R-MoS₂多层单晶的表征。

图3. 3R-MoS₂及其合金单晶的通用外延研究。 

图4. 3R-MoS₂ FETs的测量。 

图5：3R-MoS₂单晶的DFG测量。

科学启迪

本文通过创新的界面外延策略，成功实现了大规模、厚度可控的菱面层状（3R）过渡金属二硫化物（TMD）单晶的生长，这为新一代电子和光学器件的发展提供了重要的科学基础和技术路线。本研究首次应用非传统的生长方法，通过在单晶Ni衬底与金属和硫属元素间持续供给的方式，确保了3R-TMD层的一致堆垛序列和精确的厚度控制。这一创新方法不仅突破了传统表面外延生长的限制，还有效提高了薄膜的结晶度和相纯度。实验结果显示，所得到的3R-MoS₂薄膜具有优异的电子传输性能，表现出高迁移率和良好的再现性，超越了当前行业标准，特别是超过了国际可靠性发展研究（IRDS）设定的迁移率基准。此外，基于厚3R-TMD的双频发生（DFG）过程展示了显著的非线性光学响应增强和近红外波长转换能力，为光电器件的高效能量转换和信号处理提供了新的技术路径。

文献信息：

Biao Qin et al. ,Interfacial epitaxy of multilayer rhombohedral transition-metal dichalcogenide single crystals.Science385,99-104(2024).

DOI:10.1126/science.ado6038