1.内蒙古大学Angew：硫化物Sb2S3光电催化硝酸盐制备氨光电催化还原硝酸盐制备氨（PEC NO3RR）目前成为具有前景的促进自然界氮循环的途径，PEC NO3RR能够降低合成氨所需的电势，将丰富的太阳能能源与可持续固氮实现结合。但是，光电化学PEC NO3RR过程受到缓慢的载流子动力学、较低的催化反应选择性、氨产率非常低的问题。目前，能够在较低过电势进行PEC NO3RR电催化反应的光电极非常少见。有鉴于此，内蒙古大学王蕾教授、高瑞廷博士、武利民教授等报道CuSn合金助催化剂修饰Sb2S3，实现了高效率的选择性PEC合成氨。1）CuSn/TiO2/Sb2S3光电极在光电催化PEC NO3RR反应过程中具有超低的启动电势（0.62 V），当过电势为0.4 V，合成氨的法拉第效率达到97.82 %。在0 VRHE进行PEC NO3RR，合成氨的产量达到16.96 μmol h-1 cm-2。2）动力学实验和理论计算研究结果说明CuSn/TiO2/Sb2S3具有优异的电荷分离效率和电荷传输性能，有助于光生电子参与PEC NO3RR。而且，NO2*吸附的强度比较合适，因此改善催化反应效率，提高NH4+产量。这项研究结果有助于设计硫化物光电极用于合成氨。 Shijie Ren, Rui-Ting Gao, Jidong Yu, Yang Yang, Xianhu Liu, Limin Wu, Lei Wang, Enhanced Charge-carrier Dynamics and Efficient Photoelectrochemical Nitrate-to-ammonia Conversion on Antimony Sulfide-based Photocathodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202409693https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024096932.温州大学Angew：Bi2Te4O11纳米棒结构重构实现全pH电催化CO2RR 电化学还原CO2生成甲酸等燃料有助于实现碳中和的目标，但是电催化还原CO2的实用面临着生成CO以及HER竞争性反应，而且目前缺少一种能够在宽pH区间工作的催化剂。有鉴于此，温州大学金辉乐教授、王舜教授、王娟副教授等报道通过Bi2Te4O11纳米棒在CO2RR过程原位重构形成Te修饰的Bi纳米棒。1）这项研究说明Bi2Te4O11纳米棒在CO2RR反应过程中发生非常复杂的结构重构，这种结构重构过程包括三个步骤：Bi2Te4O11纳米棒的结构破坏、生成Te/Bi相、Te溶解。重构生成的Te-Bi纳米棒在CO2RR反应中表现优异的生成甲酸性能，在非常宽的pH区间（酸性、中性、碱性）内实现高活性、高选择性、稳定性。2）当电流密度为300 mA cm-2，构筑的流动相电解槽在中性、碱性、酸性生成HCOOH的法拉第效率分别达到94.3 %、96.4 %、91.0 %。DFT理论计算以及原位光谱表征结果说明Te能够调节Bi位点形成缺电子态，增强*OCHO中间体的吸附，因此显著阻碍竞争的HER反应和CO副反应。这项研究说明催化剂的结构重构的重要性，而且有助于设计高活性高稳定性的CO2RR电催化剂。 jiadong chen, tingjie mao, juan wang, Jichang Wang, Huile Jin, shun wang, The Reconstruction of Bi2Te4O11 Nanorods for Efficient and pH-universal Electrochemical CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202408849https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024088493.南京大学JACS：多核Co团簇配位聚合物电催化硝酸盐合成氨 电催化硝酸盐还原反应（NITRR）在废水净化和制备NH3领域具有发展前景，但是目前仍然缺乏能够选择性制备NH3的NITRR催化剂。有鉴于此，南京大学金钟教授、马晶教授、南京理工大学苏剑教授等设计合成了两种多核Co团簇配位聚合物催化剂 {[Co2(TCPPDA)(H2O)5]·(H2O)9(DMF)}（NJUZ-2）和{Co1.5(TCPPDA)[(CH3)2NH2]·(H2O)6(DMF)2}（NJUZ-3）。1）合成的多孔Co团簇催化剂具有独特的配位结构和明确的孔结构，高密度的催化位点，具有丰富可接触的传质通道，而且提供了纳米限域化学环境。由于多核MOF结构的独特特点，NJUZ-2和NJUZ-3在NITRR电催化反应中表现优异性能。使用H型电解槽进行电催化，当过电势为-0.8 V，合成氨的法拉第效率达到98.5 %，而且表现长期稳定。电催化合成氨反应能够在强酸体系进行。2）在流动相电解池中，工业量级电流密度（469.9 mA cm-2）和-0.5 V过电势时的NH3产量达到3370.6 mmol h-1 g-1cat，这个结果达到相同条件下在H型电解槽NH3产率的20.1倍。深入的实验表征分析以及理论计算，解释说明NITRR活性增强的原因是催化剂能够优先吸附NO3-，而且*NO3和*NO2中间体加氢所需能量更低。 Miao Wang, Shufan Li, Yuming Gu, Wenjie Xu, Huaizhu Wang, Jingjie Sun, Shuangming Chen, Zuoxiu Tie, Jing-Lin Zuo, Jing Ma*, Jian Su*, and Zhong Jin*, Polynuclear Cobalt Cluster-Based Coordination Polymers for Efficient Nitrate-to-Ammonia Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c06098https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c060984.华中科技大学JACS：精确调节加氢和C-C偶联实现选择性CO2电催化还原 电化学还原CO2制备高附加值产物能够产生经济效益，同时有助于实现环境的可持续。但是如何精确控制反应路径，实现关键中间体的选择性转化是个非常困难的课题。有鉴于此，华中科技大学夏宝玉教授、奥克兰大学王子运、上海高等研究院宋飞研究员、西安交通大学陈圣华教授等通过理论计算揭示说明不同状态的铜原子（1-3-5-7-9）在*CHO中间体的吸附行为起到非常关键的作用，吸附行为决定了随后的加氢和偶联反应，最终影响生成特定产物。1）作者基于理论计算得到的结果设计了两种模型电催化剂，分别将Cu单原子和Cu纳米粒子修饰在CeO2载体上。这种设计能够通过与*H加氢或者与*CO偶联反应，实现控制*CHO中间体的转变。2）这种控制选择策略能够将法拉第效率从乙烯（61.1 %）变为甲烷（61.2 %），此外催化剂具有非常高的电流密度和优异的稳定性，工作时间达到500 h。这项工作不仅实现了性能优异的选择性CO2RR电催化剂，而且有助于调节表面化学性质以及设计催化剂，从而精确控制催化过程。 Chenfeng Xia, Xiu Wang, Chaohui He, Ruijuan Qi, Deyu Zhu, Ruihu Lu, Fu-Min Li, Yu Chen, Shenghua Chen*, Bo You, Tao Yao, Wei Guo, Fei Song*, Ziyun Wang*, and Bao Yu Xia*, Highly Selective Electrocatalytic CO2 Conversion to Tailored Products through Precise Regulation of Hydrogenation and C–C Coupling, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c07502https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c075025.Nature Commun：高能量固态锂电池的参数化设计固态锂电池由于具有很好的安全性和能量密度，有可能替代目前实用液态电解液的先进非溶液锂离子电池。但是，固态电池的电池工程化设计目前的发展受到限制。 有鉴于此，韩国能源研究院(Korea Institute of Energy Research) Jinsoo Kim、蔚山科学技术院(UNIST) Sung-Kyun Jung等报道了基于电极和电解质组分微观结构的设计以及对电池结构参数进行参数化设计，用于发展高能量固态电池。1）提供了固态电池的设计理念和实验验证，这些设计和指导内容包括电解质的合理微结构、宏观结构、制备方法和过程。搭建了多尺度和多参数的设计平台，涵盖了组成/能量密度/担载量等问题以及有害的电极组成，固体电解质的物理特征，电极的尺寸/堆叠数目等能够影响电池能量的参数。2）使用固体聚合物电解质组装并且测试了10层以及4层袋装固态锂电池，这种袋装电池的起始容量分别能够达到280 Wh kg-1（能量密度为600 Wh L-1）和310 Wh kg-1（能量密度为650 Wh L-1）。 Lee, W., Lee, J., Yu, T. et al. Advanced parametrization for the production of high-energy solid-state lithium pouch cells containing polymer electrolytes. Nat Commun 15, 5860 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-50075-9https://www.nature.com/articles/s41467-024-50075-96.东南大学Nature Commun：plasmonic三聚体SERS检测不同类似的肺部肿瘤Plasmonic材料能够产生非常强的电磁场从而增强临近分子的Raman散射，这种现象被称之为表面增强Raman散射效应。但是，这种电磁场具有异相的特点，而且只有位于“热点”区域（≈1 %）的分子能够表现显著增强的Raman。 有鉴于此，东南大学邱腾教授、郝祺副教授等图案化设计由一对plasmonic二聚体以及之间的内部纳米粒子构成的plasmonic三聚体，解决了这些问题和挑战。1)三聚体能够选择将探针分子安排在中间位置，通过化学亲和性定位“热点”，因此精确的实现探针的位置与场强最大位点重合。2)研究了Au@Al2O3-Au-Au@Al2O3三聚体的Raman增强，对4-甲基苯硫醇、4-巯基吡啶和4-氨基硫酚的检测限达到10-14 M。作者通过两种检测分子的方法验证了单分子SERS灵敏性。通过这种检测的灵敏度实现了肺部肿瘤的早期检测。这项研究说明这种三聚体对于腺癌非常敏感，但是对于鳞状细胞癌或良性病例没有响应，这个现象有助于检测和区分不同类型的肺部肿瘤。 Zhao, X., Liu, X., Chen, D. et al. Plasmonic trimers designed as SERS-active chemical traps for subtyping of lung tumors. Nat Commun 15, 5855 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-50321-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-50321-07.Chem. Soc. Rev.：用于1-nm尺度分离的功能化2D膜二维（2D）材料基膜的持续发展使人们实现了1-nm尺度的分离，因为它们具有明确的选择性纳米和亚纳米通道。膜功能化是提高通道准确性和效率以区分该范围内的离子、气体和分子的关键，因此其正成为能源、资源、环境和制药相关应用中的研究重点。近日，蒙纳士大学Wang Huanting、昆士兰大学Zhang Xiwang等人对用于1-nm尺度分离的功能化2D膜进行了综述研究。 1) 作者介绍了功能化2D膜在各种分离中的基本原理，并阐明了关键的“方法-相互作用-性质”关系。从介绍各种功能化策略开始，作者重点讨论了功能化诱导的通道物种相互作用，并揭示了它们在不同情况下如何塑造膜的运输和操作相关特征。2) 作者还强调了当前功能化2D膜的局限性和挑战，并概述了未来将其作为可靠和高性能分离单元应用的潜在挑战。Yuan Kang et.al Functionalized 2D membranes for separations at the 1-nm scale Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D4CS00272E8.Chem. Soc. Rev.：基于核酸的可穿戴和植入式电化学传感器在过去十年中，用于植入式和可穿戴应用的核酸基电化学传感器快速发展标志着个人医疗领域的重大飞跃。这项技术有望通过促进疾病的早期诊断、疾病进展的监测和个人治疗计划的定制，彻底改变个性化医疗保健。近日，加州理工学院Gao Wei等人对基于核酸的可穿戴和植入式电化学传感器进行了综述研究。1) 作者介绍了该领域的最新进展，并重点关注核酸传感策略，该策略能够直接在各种生物流体中进行实时和连续的生物标志物分析，如血液、间质液、汗液和唾液。作者深入研究了各种核酸传感策略，并强调了生物认知元件和信号转导机制的创新设计，使植入式和可穿戴应用成为可能。2) 作者对提高核酸基传感器的选择性和灵敏度进行了展望，这对准确检测低水平生物标志物至关重要。通过将这些传感器集成到植入式和可穿戴平台中，包括微针阵列和柔性电子系统，实现了它们在身体健康监测设备中的应用。作者还分析了这些传感器开发过程中遇到的技术挑战，如确保长期稳定性、管理生物流体动力学的复杂性，以及满足实时、连续和无反应检测的需求。Cui Ye et.al Nucleic acid-based wearable and implantable electrochemical sensors Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D4CS00001C
