研究背景
随着自旋电子学和量子计算领域的迅猛发展，二维材料因其独特的物理特性而引起了广泛关注。特别是二维Ruddlesden-Popper钙钛矿（RPPs）因其显著的自旋-轨道耦合和手性诱导自旋选择性而成为重要的自旋光电材料。这些材料具有交替层的有机阳离子和无机阴离子笼，形成多个量子阱，其组成可用化学计量公式 (RNH₃)₂A(n−1)BnX₃n+1 描述，其中 R 是体积较大的有机阳离子，A 是小型有机阳离子，B 是二价金属阳离子，X 是卤素，n 是每个量子阱内的无机层数。自旋-轨道耦合在二维RPPs中极大地增强，使得这些材料能够通过圆偏振光实现自旋极化载流子的光激发。然而，这些材料的电荷到自旋转换效率尚未明确，主要因为电流驱动的自旋极化的定量测量尚不充分。现有的研究主要依赖于圆偏振光致发光（CP-PL）和光电流实验，虽然这些研究展示了通过CP光生成的螺旋依赖性自旋电流，但电驱动自旋电流（即电流激发的自旋极化）的量化仍然缺乏。为了解决这一挑战，新加坡国立大学Kian Ping Loh（罗健平）教授，Hyunsoo Yang教授和香港理工大学殷骏助理教授等人在“Science”期刊上发表了题为“Two-dimensional chiral perovskites with large spin Hall angle and collinear spin Hall conductivity”的最新论文。他们探索了不同的二维RPPs，特别是对映纯的手性钙钛矿 (R/S-MB)₂(MA)₃Pb₄I₁₃（⟨n⟩ = 4），通过扫描光电压显微镜测量其电流激发的自旋极化。这些研究表明，这些钙钛矿不仅展示了传统的横向自旋电流，还展示了非常规的垂直自旋电流。与其外消旋对照物相比，手性S/R-RPP晶体中的自旋霍尔角（θsh）和自旋寿命（τs）显著增强，并且自旋霍尔角在S和R对映体中具有相反的符号，表明了手性从有机到无机子晶格的转移。
科学亮点
（1）实验首次实现了在对映纯二维Ruddlesden-Popper钙钛矿 (R/S-MB)₂(MA)₃Pb₄I₁₃ (⟨n⟩ = 4) 中电驱动的电荷到自旋转换。这一成果揭示了该材料在自旋光电应用中的潜力，尤其是其在不同自旋极化配置下的性能表现。（2）实验通过扫描光电压显微镜测量，获得了以下关键结果：
- 在二维手性钙钛矿中，自旋霍尔角（θsh）达到了 5%，自旋寿命约为 75 皮秒。这些值显著高于其外消旋对照物以及较低⟨n⟩ 同类物。
- 该材料展示了传统（垂直）和非常规（共线）自旋极化配置的电荷到自旋转换，分别对应平面内和垂直自旋极化的自旋霍尔电导率（SHC）分量。
- 实验发现手性对映体S和R的θsh具有相反的符号，证明了手性从有机到无机子晶格的转移。
- 与大多数纯Rashba半导体不同，实验和密度泛函理论（DFT）计算揭示了晶体中存在显著的垂直自旋极化，这归因于手性诱导的体对称性破缺。
图文解读
总结展望
总之，研究表明手性在决定自旋-轨道（SO）耦合的强度和方向上发挥了至关重要的作用。手性从有机子晶格转移到无机子晶格，降低了晶体的体对称性，并在相对论性哈密顿量中引入了结合的Rashba-Dresselhaus SO项。作者观察到SO耦合中的体平面各向异性和不寻常的自旋依赖输运特性，例如具有垂直自旋极化的非常规自旋霍尔效应（SHE）。通过手性转移理解和利用这些手性晶体中的SHE，对于开发新的电子和自旋电子器件具有重要意义。作者展示了在混合对映纯钙钛矿系统中实现的电流驱动的非平衡自旋检测。在测试的不同混合钙钛矿系统中，作者发现具有手性和高⟨n⟩值（维度）的准二维钙钛矿表现出了最大的自旋霍尔角，并且在报告的无机拓扑绝缘体中具有竞争力。从⟨n⟩ = 1 到⟨n⟩ = 4 的RPP中，自旋信号随着同类物的增加而增加，这种增加与它们的较高电导率和SO场强度相关。θsh的符号随着在对映纯钙钛矿中使用的有机阳离子的手性变化而改变，这证明了通过有机-无机层间耦合传递的手性调节了无机晶格中的自旋纹理。手性自由度结合大的自旋霍尔角，证实了手性钙钛矿为未来自旋电子设备中的自旋操控提供了有前途的途径。通过探索混合钙钛矿中晶体手性、SO耦合和自旋输运之间的复杂相互作用，作者可以揭示操控和控制自旋的新方法。Ibrahim Abdelwahab et al. ,Two-dimensional chiral perovskites with large spin Hall angle and collinear spin Hall conductivity.Science385,311-317(2024).DOI:10.1126/science.adq0967
