1.Nature Photonics：超高清双层转印高效印刷量子点发光二极管下一代电子设备对于具有可变形形状因子的高效和高清显示器的需求十分关键，尽管量子点（QD）具有独特的优势，包括高光致发光量子产率、宽色范围和高色纯度，但开发用于高清像素和高效QD发光二极管（QLED）的QD图案化工艺仍处于早期阶段。近日，来自蔚山国立科学技术研究所（UNIST）的Moon Kee Choi，Jiwoong Yang和首尔国立大学的Taeghwan Hyeon等人通过QD/ZnO薄膜的超高清双层转印来展示高效的QLED。1) 该研究发现，粘弹性印章的表面工程实现了双层转印，可以创建每英寸2565像素的RGB像素化图案和每英寸20526像素的单色QD图案，且通过双层转移印刷将量子点和ZnO纳米粒子紧密堆积，大大减少了漏电流，将器件的外部量子效率提高到23.3%；2) 该研究还展示了通过这一技术制造的高效可穿戴QLED，这项研究为通过转印技术开发高效、全彩QD显示器奠定了基础，展示了下一代显示技术的巨大前景。 Yoo, J., Lee, K., Yang, U.J. et al. Highly efficient printed quantum dot light-emitting diodes through ultrahigh-definition double-layer transfer printing. Nat. Photon. (2024).10.1038/s41566-024-01496-xhttps://doi.org/10.1038/s41566-024-01496-x 全球塑料废品最主要的是聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃，但是聚烯烃材料的反应活性非常弱。热解处理能够进行大规模处理混合、含杂质的塑料废品，将这些塑料废品转化为工业石油化学品。MOF材料虽然在异相催化领域非常广泛，但是由于MOF材料的热稳定性较差，而且聚烯烃无法进入MOF的孔结构内部，使得人们一直忽略MOF对于聚烯烃解聚催化反应。 有鉴于此，新加坡科技研究局（A*STAR）Jason Yuan Chong Lim、叶恩毅等发现含有不饱和Zr节点的UiO-66 MOF是非常有效的聚烯烃热解催化剂。1）含有缺陷的UiO-66 MOF在催化聚烯烃分解的反应中能够产生更高的液态/气态烷烃，而且固态残留废品的数量减少了一半。2）聚烯烃的分解反应在Lewis酸性Zr节点进行，分解反应没有贵金属参与，反应生成的产物是脂肪族烃类，这种产物与分子筛催化生成富含芳烃的烃类产物分布不同。这项研究首次明确的表征说明聚烯烃能够进入UiO-66 MOF的孔道内部，因此能够在Zr-oxo位点进行切断C-C化学键。这项研究说明MOF催化剂材料是具有前景的塑料解聚异相催化剂，而且催化活性与传统催化剂不同。Jerry Zhi Xiong Heng, Tristan Tsai Yuan Tan, Xin Li, Wei Wei Loh, Yuting Chen, Zhenxiang Xing, Zhiyan Lim, Jennet Li Ying Ong, Katherine Shiyun Lin, Yusuke Nishiyama, Takefumi Yoshida, Lili Zhang, Ken-ichi Otake, Susumu Kitagawa, Xian Jun Loh, Enyi Ye, Jason Yuan Chong Lim, Pyrolytic Depolymerization of Polyolefins Catalyzed by Zirconium-based UiO-66 Metal-Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202408718https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024087183.Nature Commun：Pd/Al2O3-x通过缺陷设计改善催化甲烷氧化性能Pd活性位点的大小和空间分布变化导致高温催化反应过程催化剂发生不可逆的失活。有鉴于此，乌得勒支大学Bert M. Weckhuysen、Matteo Monai等报道发现含有缺陷的氧化铝（Al2O3-x）作为催化剂载体修饰Pd原子，能够阻碍Pd簇在甲烷催化氧化反应过程中生长。1）通过原位光谱表征和DFT理论计算展示了Pd催化活性物种的变化过程，揭示了Pd单原子、Pd簇、Pd纳米粒子在甲烷催化氧化反应中起到的独特作用。在各种Pd物种，簇催化活性位点具有较高的分散性、更高比例的Pd2+含量，更好的避免碳酸盐、碳酸氢盐、水分子导致中毒，因此Pd簇具有最好的催化活性。 2）在氧化/还原反应条件改变进行催化剂老化测试过程，发现Pd/Al2O3-x催化剂催化剂物种与Al2O3-x具有较强的载体相互作用，因此Pd/Al2O3-x催化剂比Pd/Al2O3表现更好的稳定性。这项研究说明非还原载体的缺陷工程能够稳定催化活性位点的结构，这能够应用于许多包括氢氧化反应在内的工业催化反应过程。 Yu, X., Genz, N.S., Mendes, R.G. et al. Anchoring PdOx clusters on defective alumina for improved catalytic methane oxidation. Nat Commun 15, 6494 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-50216-0 https://www.nature.com/articles/s41467-024-50216-04.Nature Commun：双轴应力MoSe2碱性电解水碱性电催化制氢反应的Volmer步骤动力学非常缓慢，这导致电催化制氢反应需要耗费大量能量。解决这个问题需要控制水分子的吸附和解离。有鉴于此，南洋理工大学范红金、海南大学刘一蒲等报道双轴应力MoSe2三维纳米壳催化剂，在碱性体系进行电解水制氢反应达到10 mA cm-2电流密度的过电势仅为58.2 mV，而且在构成膜电解槽中能够在1 A cm-2电流密度进行长期稳定。1）和平面结构或者不含应力的MoSe2相比，这种双轴应力MoSe2纳米壳能够稳定的吸附OH，通过较强的氢键作用，将水分子吸附的结构从O-朝下变为O-平面吸附结构。水分子解离更容易在3配位Mo位点发生，氢吸附更容易在4配位Mo位点发生，从而在热力学上有利于产氢反应。2）这项工作有助于深入理解应力作用对水分子解离作用的影响，有助于发展纳米结构电催化剂，加快多电子反应的决速步动力学。 Zhang, T., Ye, Q., Han, Z. et al. Biaxial strain induced OH engineer for accelerating alkaline hydrogen evolution. Nat Commun 15, 6508 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-50942-5https://www.nature.com/articles/s41467-024-50942-55.Nature Commun：采用水凝胶注入晶格的抗冲击超级电容器由于在恶劣条件下应用的要求越来越高，储能设备的安全性变得越来越重要。需要在不影响功能的情况下增强稳健性的有效方法。近日，新加坡国立大学Jun Ding等人介绍了一种抗冲击、即用型超级电容器，它由自修复水凝胶电解质注入晶格电极构成。 1）三维打印的碳涂层碳氧化硅集电器提供机械保护，压缩应力、杨氏模量和能量吸收分别高达 70.61 MPa、2.75 GPa 和 92.15 kJ/m3。2）商业上可行的聚苯胺和自修复聚乙烯醇水凝胶被用作活性涂层和电解质。I 型包裹封装结构的超级电容器电极在 3 mA/cm3 时表现出 585.51 mF/cm3 的静态比电容，在 0.5 mW/cm3 的功率密度下的能量密度为 97.63 μWh/cm3。它在极端条件下仍能保持运行完整性，包括能量为 0.3 J/cm3 的撞击后、0 至 18.83 MPa 的动态负载以及电解质损坏后的自我修复，展示了其在极端环境中应用的潜力。Zhou, S., Zhao, Y., Zhang, K. et al. Impact-resistant supercapacitor by hydrogel-infused lattice. Nat Commun 15, 6481 (2024). DOI：10.1038/s41467-024-50707-0https://doi.org/10.1038/s41467-024-50707-06.JACS：原位Raman光谱表征阴离子交换膜电解槽的聚合物分解产物美国东北大学Sanjeev Mukerjee等基于实用氢氧根离子导电聚合物和零间隙膜构筑的阴离子交换膜电解槽器件，研究非铂族金属催化剂的性能衰减机理。1）设计了独特的测试表征平台，从而能够在恒电位作用下表征Raman光谱。表征Raman光谱的结果得到了碳酸盐电解质在较高的氧化电位分解的产物。作者通过独特的设计以及制备方法构筑3D打印流动相电解槽，从而能够进行电极表面或者电解液体相进行空间分辨的Raman光谱表征。2）在以往的研究中，人们提出氢氧化物导电离子聚合物以及膜材料分解来自多个步骤的自由基反应，由于这些自由基反应过程导致聚芳烃骨架断裂。作者通过Raman光谱表征发现羧酸和芳基官能团的信号，而且这些信号来自骨架溶解并且扩散到体相电解液的物质。 Derrick S. Maxwell, Ian Kendrick, and Sanjeev Mukerjee*, Operando Raman Spectroscopy Reveals Degradation Byproducts from Ionomer Oxidation in Anion Exchange Membrane Water Electrolyzers, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c05721https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c057217.Adv Mater：P，S共配位单原子Co用于Li-S电池单原子催化剂在Li-S电池中关于缓解多硫化物穿梭效应和缓慢氧化还原反应动力学的相关研究变得越来越多，但是人们对于单原子配位结构和Li-S电池性能之间的结构-活性关系仍并不清楚。有鉴于此，武汉理工大学麦立强教授、许絮副教授等报道设计P、S不对称共配位单原子（CoSA-N3PS），起到增强Co中心原子催化活性的能力，而且促进Co原子和S原子之间的d-p轨道杂化，因此限制多硫化物并且加快硫的双方向氧化还原。 1）使用不对称配位单原子位点构筑Li-S电池，在5C倍率循环2000圈的过程中，平均性能衰减的速率仅为0.027 %。CoSA-N3PS催化剂具有由于的催化活性，因此能够在高达10C倍率表现优异的性能（619 mAh g-1）。组装的电池包在0.2 C倍率进行100圈循环后的放电容量仍达到660 mAh g-1。在6 mg cm-2的较高硫负载时，仍能够提供4.4 mAh g-2的容量。2）这项工作展示了调节SACs单原子催化剂的配位环境对于高性能Li-S电池的重要性。Chenxu Dong, Changning Ma, Cheng Zhou, Yongkun Yu, Jiajing Wang, Kesong Yu, Chunli Shen, Jiapei Gu, Kaijian Yan, Aqian Zheng, Minjian Gong, Xu Xu, Liqiang Mai, Engineering d-p Orbital Hybridization with P, S Co-Coordination Asymmetric Configuration of Single Atoms Toward High-Rate and Long-Cycling Lithium–Sulfur Battery, Adv. Mater. 2024 DOI: 10.1002/adma.202407070https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2024070708.Joule：通过断层扫描引导系统设计来提高二氧化碳还原的可扩展性和稳定性电催化二氧化碳还原提供了一种生产增值多碳产品和减少二氧化碳排放的方法，然而，用于C2+产品合成的CO2电解槽稳定性尚未超过200小时，远低于产生CO和H2的电解槽。目前的气体扩散电极（GDE）充满了盐沉淀物和电解质，这限制了催化剂在30小时后的二氧化碳可用性。近日，多伦多大学David Sinton、纽伦堡亥姆霍兹可再生能源研究所Simon Thiele等人通过断层扫描引导系统设计来提高二氧化碳还原的可扩展性和稳定性。1) 作者开发了一种耐溢流的GDE架构，并在400小时内保持稳定的性能。使用聚焦离子束扫描电子显微镜、微型计算机断层扫描和专用阵列断层扫描技术的组合，作者确定增强的稳定性是由于微孔层中保持疏水性的聚四氟乙烯渗透网络。2) 作者在800平方厘米的电池和8000平方厘米的堆叠中扩展了这种方法，并实现了>108 C的转移，这是目前最大的二氧化碳电解演示。 Colin P. O’Brien et.al Scalability and stability in CO2 reduction via tomography-guided system design Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2024.07.004https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.07.004
