1.福建物构所Nature Commun：RuNi双金属合金&超亲水碳纳米笼策略增强碱性HER对于HER电催化反应，界面水分子的可接触和活性不足的问题是需要解决的主要挑战。有鉴于此，中国科学院福建物质结构研究所韩丽丽研究员等提出“原位产生影响和附近补偿”的方式调控界面水分子的氢键网络，通过精心设计阳离子的渗透和催化剂的载体实现这个目的。1）作者通过在超亲水的曲面碳纳米笼修饰针状双金属RuNi纳米合金，构筑RuNi/NC催化剂。2）理论计算模拟结果显示针尖能够产生局域的水化K+，促进界面水分子的动态以及中间体的吸附。通过同步辐射X射线表征测试，发现H*溢流和Volmer-Tafel机理协同作用，从而实现Ru和Ni之间能够进行接力催化。RuNi/NC催化剂在碱性HER反应的10 mA cm-2电流密度实现了12 mV的过电势，而且能够持续进行1600 h电催化，在电解水和氯碱电催化反应中都表现优异的性能。这项研究策略有助于调控界面水分子的结构促进HER电催化反应动力学。
Zhang, L., Hu, H., Sun, C. et al. Bimetallic nanoalloys planted on super-hydrophilic carbon nanocages featuring tip-intensified hydrogen evolution electrocatalysis. Nat Commun 15, 7179 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-51370-1https://www.nature.com/articles/s41467-024-51370-1 2.王春生等Nature Commun：Rd-Ru原子对修饰Pt表面实现优异的碱性HOR碱性氢氧化反应是燃料电池和电化学制氨过程的关键反应，通常碱性氢氧化反应的动力学反应非常缓慢，需要昂贵的Pt催化剂。虽然人们发现过渡金属修饰能够增强Pt催化剂的性能，但是这种过程导致降低电化学活性表面积，导致Pt的质量活性非常有限。有鉴于此，加州大学Kai He、马里兰大学王春生教授、得克萨斯A&M大学Perla B. Balbuena教授等报道Pd-Ru原子对增强Pt催化剂的活性，并且不损失表面活性位点。1）通过温和的热解反应将Pd-Ru原子对修饰在Pt催化剂上，并且通过EXAFS、HAADF-STEM表征验证说明Pd-Ru原子对修饰在Pt催化剂上。2）DFT理论计算和从头算分子动力学模拟的结果说明Pd和Ru优先以吸附掺杂的方式存在于Pt催化剂表面，Pd-Ru修饰的Pt催化剂具有高达1557±85 A g-1的交换电流密度，展示了氨压缩机（ammonia compressor）的重要性能。
Cao, L., Soto, F.A., Li, D. et al. Pd-Ru pair on Pt surface for promoting hydrogen oxidation and evolution in alkaline media. Nat Commun 15, 7245 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-51480-whttps://www.nature.com/articles/s41467-024-51480-w3.Nature Commun：构筑传感和跨膜传输应用的尺寸可变三角形DNA通道通过DNA合成膜纳米孔在生物传感、测序、合成细胞等领域的传感和控制分子的传输等方面具有应用前景。开发具有天然离子通道类似的纳米孔可调控并且系统的增加尺寸的功能是目前人们开发纳米孔材料的主要需求。有鉴于此，伊利诺伊大学Aleksei Aksimentiev、北京理工大学Xiaoming Liu等报道设计了一种三角形DNA纳米孔，设计的这种DNA纳米孔具有较大程度的可调控管状空腔。1）设计的这种DNA纳米孔空腔能够在不改变三角形形状的条件下，实现原位的在扩张态和收缩态之间转变。其中在受到刺激作用下，能够发生特定的DNA结合方式，实现机械的夹紧或释放三个角。2）TEM成像测试和分子动力学模拟的结果，说明能够形成稳定的结构，并且维持形貌。通过单通道电流和荧光流动测试结果说明较低的噪声，能够重复进行读数的能力，以及进行可控的跨膜大分子传输。
Liu, X., Liu, F., Chhabra, H. et al. A lumen-tunable triangular DNA nanopore for molecular sensing and cross-membrane transport. Nat Commun 15, 7210 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-51630-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-51630-04.于吉红院士JACS：无定形分子筛修饰Ptδ+-Ox-Sn丙烷脱氢分子筛是优异的亚纳米金属催化剂载体材料，能够用于丙烷脱氢催化反应。但是，通过工业浸渍方法向分子筛内引入的金属物质容易发生严重的团聚，并且稳定性较差。有鉴于此，吉林大学于吉红院士等报道开发了无定形的原型分子筛PZ（protozeolite），这种PZ分子筛能够调节硅醇和分子筛微孔，因此能够通过简单且价格优势的共浸渍方法将PtSn催化剂修饰在PZ内。1）通过XAS、XPS、原位CO吸附DRIFT等表征技术以及DFT理论计算，发现PtSn/PZ形成高度分散的Ptδ+-Ox-Sn，这种PtSn/PZ分子筛催化剂的丙烷脱氢催化反应达到高达45.4 %的丙烷转化率和99 %的丙烯选择性（WHSV=3.6 h-1, 550 ℃）。表观速率常数达到565 molC3H6 gPt-1 bar-1，是目前Pt催化剂所能够达到最好的范围内。2）研究发现硅醇的密度决定了PtSn物质的化学状态，通过降低硅醇的密度，PtSn物质的状态能够从Ptδ+-Ox-Sn变为PtSn合金。这项工作展示了含有丰富硅醇的无定形PZ分子筛能够稳定各种各样的金属催化剂，这为调节金属物种化学态提供帮助。
Jialiang Li, Qiang Zhang, Guangyuan He, Tianjun Zhang, Lin Li, Junyan Li, Dapeng Hao, Wei Zhang, Osamu Terasaki, Donghai Mei, and Jihong Yu*, Silanol-Stabilized Atomically Dispersed Ptδ+-Ox-Sn Active Sites in Protozeolite for Propane Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c05727https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c057275.复旦大学JACS：同质结界面实现超快速电荷转移 异质结界面的电荷转移在电子学和光子学器件中起到关键性的作用，异质结界面的电荷转移是基于能带偏移的现象，因此同质结界面上通常没有表现电荷转移现象。最近，人们发现双层氮化硼vdW具有滑移铁电现象，在层之间的滑移过程中能带排列结构发生移动，产生界面电荷分离的能力。有鉴于此，复旦大学褚维斌教授等报道通过使用从头算分子动力学理论计算方法研究双层硼氮化物材料中载流子的激发态动力学。1）作者研究发现载流子的激发态在滑移的过程中，能够发生类似铁电极化翻转的现象。2）研究结果说明滑移作用导致轨道分布的逆转，因此产生较强的层间载流子转移。磷化硼具有比氮化硼更显著的层间载流子转移现象，这是因为氮化硼的动量空间内具有比较强的电子散射。作者提出的这种新型方法能够调控同质结界面的载流子分布和载流子动力学，有助于发展更高级的电子学器件和光子学器件。
Zhi-Guo Tao，Shihan Deng，Oleg V. Prezhdo，Hongjun Xiang，Weibin Chu*，Xin-Gao Gong，Tunable Ultrafast Charge Transfer across Homojunction Interface, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c07454https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c074546.JACS：Li1+xMnyM1–x–yO2电极的结构变化机理组成为Li1+xMnyM1–x–yO2 岩盐氧化物（rock salt oxide）（y≥0.5，M=Ti4+和Nb5+）具有合理的价格-性能优势和非常高的理论容量，是具有前景的Li离子电池电极材料。最近人们在研究中发现Li1+xMnyM1–x–yO2 岩盐氧化物在开始的充放电循环过程中发生持续的容量增加，这个过程伴随着形成尖晶石类似的含有“δ相”的结构。有鉴于此，加州大学Raphaële J. Clément教授等系统的研究Mn DRX电极在不同脱锂状态的结构变化，从而有助于理解电池循环过程中电极材料的结构重排以及δ晶相形成的机理。1）作者研究发现DRX起始的结构能够发生弛豫转变为δ相，并且随后导致容量增加。同步辐射表征和中子衍射测试结果验证了形成δ相结构，其中Li和Mn/Ti阳离子发生选择性移动到RDX材料中的不同晶体学位点导致结构重排。 2）研究发现富含Mn（y≥0.5）的DRX或贫Mn（y<0.5）的DRX结构都在脱锂后弛豫形成δ相，但是组成不同的DRX在弛豫过程中形成不同结构。理论计算和原位加热XRD测试进一步验证说明富含Mn的DRX在结构弛豫过程比缺乏Mn的DRX材料具有更高的驱动力和较低的活化能。这个现象解释说明了在电池循环过程中，只在Mn富集材料中观测发现这种结构变化的现象。
Tianyu Li, Tullio S. Geraci, Krishna Prasad Koirala, Arava Zohar, Euan N. Bassey, Philip A. Chater, Chongmin Wang, Alexandra Navrotsky, and Raphaële J. Clément*, Structural Evolution in Disordered Rock Salt Cathodes, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c04639 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c046397.Chem. Soc. Rev.：用于光催化和光热催化有机转化的金属-有机框架光驱动催化的有机转化，特别是光催化和光热催化，称为光（热）催化，是一种生产增值化合物的高效、绿色、经济途径。近年来，基于金属有机骨架（MOF）的光（热）催化因其结构类型多样、孔径可调和活性位点丰富而引起了人们对有机转化的广泛兴趣。近日，长沙理工大学金红广、中国科学技术大学江海龙、安徽大学Xiao Juanding等人对基于MOF的光（热）催化有机转化进行了全面系统的概述。1) 首先，作者讨论了MOF在光（热）催化中的一般机制、独特优势和提高性能的策略。然后，作者根据反应类型介绍了MOF基光（热）催化有机转化的突出例子。2) 作者还介绍了几种代表性的先进表征技术，用于揭示光（热）催化下MOF基有机转化的电荷反应动力学和反应中间体。最后，作者提出了该领域的前景和挑战。本文旨在启发MOF基材料的合理设计和开发，通过光催化和光热催化提高其在有机转化中的性能。
Hong-Guang Jin et.al Metal–organic frameworks for organic transformations by photocatalysis and photothermal catalysis Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D4CS00095A8.Adv. Mater：具有Co-Ru配对中心、可自适应感染和炎症微环境的人工过氧化物酶体用于治疗糖尿病溃疡具有细菌感染、持续性炎症和血管生成受损等特征的复杂微环境是治疗慢性难治性糖尿病溃疡面临的主要挑战。开发高效的抗微生物、抗炎和加速血管生成的综合策略能够为促进感染性糖尿病溃疡的快速愈合开辟新的途径。受天然过氧化物酶体具有可调的活性氧(ROS)调节功能的启发，四川大学程冲教授和邱逦教授构建了具有协同的Co-Ru配对中心、可自适应感染和炎症微环境的人工过氧化物酶体(APCR)，并将其用于实现对糖尿病溃疡的程序性治疗。 1）得益于Co和Ru原子的协同作用，APCR可以同时实现ROS的产生和代谢抑制，以杀灭感染微环境中的细菌。研究发现，杀菌后的APCR还可以清除ROS，以减轻炎症微环境中的氧化应激，促进创面再生。2）实验结果表明，APCR集抗菌、抗炎和促血管再生等多种功能于一体，是一种高效、安全的纳米药物，可通过程序化微环境自适应治疗途径实现对感染和炎症性糖尿病足溃疡的有效治疗。综上所述，该研究开发了具有微环境自适应性和双功能类酶ROS调节功能的人工过氧化物酶体，能够为构建ROS催化材料以治疗复杂的糖尿病溃疡、创伤或其他感染相关疾病提供一个新的方法。Yang Gao. et al. Infectious and Inflammatory Microenvironment Self-Adaptive Artificial Peroxisomes with Synergetic Co-Ru Pair Centers for Programmed Diabetic Ulcer Therapy. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202408787https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202408787
