研究背景
随着二维材料研究的深入，研究人员逐渐关注到五角形结构作为一种重要的二维材料形式。传统上，大多数二维材料的基本结构单元为六边形，这种六边形结构的材料如石墨烯和过渡金属二硫化物（TMDCs）已经得到了广泛的研究，并在电子学、光电学和热电学等领域展现出优异的性能。然而，五角形结构作为另一种具有潜力的二维材料形式，近年来引起了科学界的广泛关注。五角形结构的二维材料具有独特的性质和应用潜力。由于正五角形无法平铺整个平面，五角形二维材料通常形成褶皱的层状结构，这种结构不仅具有低晶体对称性，还引入了显著的面内各向异性和低热导率。这些特性使得五角形二维材料成为未来各向异性电子学和热电学的有前景材料。此外，五角形材料的褶皱结构导致了键长和角度的重整化，使其厚度减少，柔性增加，这对柔性设备和可穿戴电子产品具有重要意义。然而，尽管理论上预测了大量的五角形二维材料，实际中存在许多问题：许多五角形材料处于亚稳态，导致其直接合成和稳定性较差，从而限制了它们的实际应用和研究。为了解决这些问题，科学家们在合成和稳定五角形二维材料方面做出了许多努力。例如，PdSe2 等材料已经被研究，其在五角形相中表现出较低的能量并具有热力学稳定性。尽管如此，五角形材料中的亚稳态相，如五角形 PdTe2，仍然难以合成，缺乏有效的合成方法和稳定性措施。本研究解决了这一挑战，普渡大学Dmitry Y. Zemlyanov, Yong P. Chen以及任苏州大学FUNSOM研究院李有勇特聘教授合作在“Nature Materials”期刊上发表了题为“A metastable pentagonal 2D material synthesized by symmetry-driven epitaxy”的最新论文。他们成功合成了亚稳态单层五角形 PdTe2。通过对称驱动外延合成技术，作者在 Pd(100) 基板上直接合成了五角形 PdTe2，这一过程利用了基板的晶格匹配来稳定五角形相。作者采用扫描隧道显微镜（STM）、低电子能量衍射（LEED）、X 射线光电子能谱（XPS）等多种表征手段，全面验证了五角形 PdTe2 的原子结构、层厚度和晶格振动模式。理论计算与实验结果一致，揭示了该材料为具有 1.05 eV 间接带隙的半导体。
科学亮点
1. 实验首次实现了单层五角形 PdTe2 的直接合成，采用了对称驱动的外延生长方法。通过这种方法，成功合成了亚稳态的五角形二维材料，填补了五角形基二维材料的实验空白。2. 实验通过扫描隧道显微镜（STM）、低电子能量衍射（LEED）、X 射线光电子能谱（XPS）、高分辨率电子能量损失光谱（HREELS）和角分辨光电子能谱（ARPES）对单层五角形 PdTe2 进行了全面的结构和光谱表征。STM 和 LEED 结果确认了五角形 PdTe2 的原子结构及其与 Pd(100) 基板的良好晶格匹配。XPS 证实了 PdTe2 的形成以及其单层厚度。HREELS 显示了与理论计算一致的声子模式，证明了材料的晶格振动特性。角分辨光电子能谱结果揭示了单层五角形 PdTe2 的价带结构，并确认了其具有 1.05 eV 的间接带隙，与扫描隧道光谱结果一致。 3. 理论计算和实验结果表明，单层五角形 PdTe2 是一种具有较低热导率和较高面内各向异性的半导体，具有 1.05 eV 的间接带隙。这使得其在多功能纳电子学、光电学和热电设备等应用中具有潜在的应用前景。
图文解读
图3. 生长后的单层五角形 PdTe2 的 STM 和 LEED 测量。图4. 在不同偏置电压下的实验和模拟 STM 图像。
总结展望
本文的研究揭示了通过对称驱动外延合成亚稳态单层五角形 PdTe2 的成功案例，为五角形二维材料的合成和应用开辟了新的路径。研究表明，尽管五角形二维材料在理论上具有广泛的预期应用，如高强度、量子自旋霍尔效应和低热导率等，但其实际合成和稳定性仍然是挑战。通过精准的外延生长技术，本文实现了单层五角形 PdTe2 的成功合成，并通过 STM、LEED、XPS 和 ARPES 等多种表征手段确认了其结构和性能。这一突破不仅验证了五角形二维材料的稳定性，还证明了其在半导体领域的潜力，具有 1.05 eV 的间接带隙，符合实际测量结果。Liu, L., Ji, Y., Bianchi, M. et al. A metastable pentagonal 2D material synthesized by symmetry-driven epitaxy. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-01987-w
