1.李玉良院士Nature Commun：石墨炔上形成有序PtMn双金属单原子层精确控制原子的生长对于控制原子组成和原子位置、调节电子结构，以及在原子水平理解反应机理非常重要。有鉴于此，中国科学院化学所李玉良院士、山东大学薛玉瑞教授等报道本文报道了一种在温和条件下将单原子厚度的零价铂和锰原子有序锚定在石墨二炔上的简便方法。1）由于石墨炔和金属原子之间强烈的不完全电荷转移，能够抑制形成金属簇和纳米粒子。石墨炔天然的结构限制效应精确实现了控制了板状结构双金属的尺寸、组成和结构。实验表征结果明确显示了精确的控制作用。2）电化学测量表明，石墨炔的铂锰界面活性位点使得烯烃转化为二醇具有优异的催化活性和高选择性（~100%）。这项工作为通过活性位点的原子工程获得高性能纳米材料奠定了基础。
Zheng, Z., Qi, L., Luan, X. et al. Growing highly ordered Pt and Mn bimetallic single atomic layers over graphdiyne. Nat Commun 15, 7331 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-51687-xhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-51687-x2.华东理工Nature Commun：电化学控制亚纳米通道限域水分子的流动实现湿度传感通过电压调控限域水分子的动力学具有许多重要的应用前景。但是膜材料的功能存在许多局限，包括电压控制的范围，而且人们不清楚其中的动力学。有鉴于此，华东理工大学轩福贞教授、张博威研究员等报道异常的电化学门控能够对阳离子掺杂的多层Ti3C2膜材料，并且控制限域水分子的动力学。 1）通过施加电压能够快速提高水分子的渗透速率，当施加的过电势为0.9 V，达到最大的水渗透速率。随后，在0.9 V开始渗透率开始降低。在低于0.9 V的过电势，电场能够影响水分子的带电情况和极性，并且在2D通道内形成规则排列的密集水分子，从而加快水分子的渗透速率。在高于0.9 V，通过金属阳离子的帮助，电流导致水分子团聚形成簇状结构，限制了水分子的移动。2）基于这些电化学对限域水分子渗透的影响，发展了高性能湿度传感器，从而能够通过电化学控制的方式改善响应速率和恢复速率。这项工作有助于发展智能膜材料和纳米流体传感技术。
Chu, T., Zhou, Z., Tian, P. et al. Nanofluidic sensing inspired by the anomalous water dynamics in electrical angstrom-scale channels. Nat Commun 15, 7329 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-51877-7https://www.nature.com/articles/s41467-024-51877-73.Angew：发展大规模多层MOF材料用于痕量H2S气体检测导电MOF材料(c-MOF, Conductive MOF, MOF金属有机框架材料)具有的导电性和多孔性使得导电MOF材料是具有前景的传感材料。但是，制备和控制导电c-MOF薄膜的形貌、厚度、取向仍然是需要克服的困难与挑战。 有鉴于此，西安交通大学袁泓晔教授、武汉大学肖淞副教授等报道发展了创新型的模板辅助构筑MOF-on-MOF材料，Ni3(HITP)2/NUS-8，其中HITP= 2,3,6,7,10,11-六氨基三（对苯撑）（2,3,6,7,10,11-hexamino-tri(p-phenylene)），得到优异的导电性、多孔性、溶液处理性。1）通过借鉴了NUS-8的二维结构性质和能够溶液处理的优势，能够实现在NUS-8纳米片上进行Ni3(HITP)2自组装，得到的Ni3(HITP)2/NUS-8实现了室温1.55×10-3 S cm-1导电率。由于Ni3(HITP)2/NUS-8具有优异的溶液处理能力，从而能够应用于制备大面积薄膜或者打印均匀的图案。2）制备的Ni3(HITP)2/NUS-8材料体系具有检测手指弯曲的功能，基于Ni3(HITP)2/NUS-8构筑气体传感器实现了~6 ppb的检测限，优异的H2S选择性。这种优异的选择性来自于Ni3(HITP)2和NUS-8之间的耦合，以及能够与H2S之间发生氧化还原反应。这种策略不仅打开了MOF多层材料在产生连续多功能的应用前景，这种多功能是单层材料无法达到的效果。此外，这种策略为MOF在小型装置的大规模集成传感器应用具有前景。
Xuanhao Wu, Xin Tian, Wanglin Zhang, Xiaoyan Peng, Siyuan Zhou, Pio John S. Buenconsejo, Yi Li, Song Xiao, Jifang Tao, Mingming Zhang, Hongye Yuan, Solution-Processable MOF-on-MOF System Constructed via Template-Assisted Growth for Ultratrace H2S Detection, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202410411https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024104114.Angew：离子液体结构调控增强Li介导NRR氮还原合成氨 Li介导的氮还原（Li-NRR, lithium-mediated nitrogen reduction reaction）反应为Haber-Bosch制氨过程提供一种新选择。但是乙醇作为Li-NRR常用的质子载体，具有电化学不稳定的局限，导致阳极氧化或者在阴极产生副反应产物。有鉴于此，韩国科学技术院（KAIST）Byungha Shin教授、Hyungjun Kim副教授等报道将离子液体（TBPCl, 四丁基氯化磷；TBACl，四丁基氯化铵）作为有机醇质子供体的替代分子，并且研究离子液体的中心原子电负性的区别以及相邻碳原子对催化活性的影响。1）研究结果显示调节离子液体的中心原子能够显著的增强电催化性能，当离子液体的阳离子从磷替换为氨，法拉第效率提高1.45倍。2）通过改善离子液体的浓度能够实现合成氨的产量达到最大。TBACl具有更高的合成氨产量和稳定性，合成氨的产量达到13.60 mol cm-2 s-1，法拉第效率达到39.5 %，在12 h的10 mA cm-2电流密度和10 atm压力下连续操作过程中都稳定。这项研究揭示精确调节离子液体的结构有助于提升Li-NRR催化性能。
Sungbin Yang, Jinwoo Chu, Jihye Park, Hyungjun Kim, Byungha Shin, Enhancement of Lithium-Mediated Nitrogen Reduction by Modifying Center Atom of Tetraalkyl-Type Ionic Liquids, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202411909https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024119095.JACS：红外荧光成像适配体策略辅助脑部肿瘤手术由于胶质瘤具有渗透性，因此胶质瘤的治疗仍然具有非常大的挑战。在手术过程中准确识别肿瘤的边界对于成功切除肿瘤至关重要。有鉴于此，克拉斯诺亚尔斯克国立医科大学/俄罗斯科学院克拉斯诺亚尔斯克联邦科学中心数字控制药物与治疗学实验室主管Anna Kichkailo、渥太华大学Maxim V. Berezovski教授等发展了一种利用手术荧光显微镜精确定位肿瘤细胞扩散的创新型手术过程的肿瘤可视化技术。这项技术报道了一种含有红外标记的Glint适配体的新型造影剂（IR Glint），用于在手术中可视化人类神经胶质瘤。 1）这项研究使用流式细胞术（flow cytometry）和显微镜对原代细胞培养物评估IR Glint的特异性。对老鼠和兔子模型研究IR Glint的体内有效性，采用人脑胶质瘤原位异种移植和各种成像技术，包括PET/CT、体内荧光可视化、共聚焦激光扫描和手术显微镜。实验验证IR Glint在红外成像胶质瘤术中可视化技术的前景。2）IR Glint能够穿透血脑屏障，能够应用于静脉注射和表面应用，将肿瘤变得清晰可见。通过直接应用大脑的表面，减少了剂量，减轻了对患者的毒性。研究表明，红外染料标记的适配体在脑手术中准确显示神经胶质瘤方面的潜力。这种新型适配体辅助荧光引导手术（AptaFGS）可能应用于神经外科领域未来的发展。
Galina Zamay, Anastasia Koshmanova, Vasily Mezko, Maxim V. Berezovski*, and Anna Kichkailo*, Visualization of Brain Tumors with Infrared-Labeled Aptamers for Fluorescence-Guided Surgery, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c06716https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06716在过去的二十年，Ge化合物在化学键活化和催化剂领域得到显著的进展，基于Ge设计小分子活化和催化剂能够利用Ge类似过渡金属的轨道结构。目前人们在越来越多的研究中发现，通过约束几何结构的方式进行限制反应活性、双金属之间的轨道互补、协同反应活性等方法，能够调节前线轨道。 有鉴于此，印度科学教育与研究所（IISER）Moumita Majumdar等通过潜在的关键理论，总结讨论Ge催化剂的新型领域和发展机会。1）这项工作能够将一些零散的研究发现整理形成系统的催化剂设计。从Ge参与前线轨道用于设计催化剂的角度提出催化剂设计过程面临的挑战性问题。2）最后，对Ge催化剂的重要发展方向进行总结和讨论。作者认为这项综述有助于促进发展具有实用性的Ge催化剂。
Nilanjana Mukherjee and Moumita Majumdar*，Diverse Functionality of Molecular Germanium: Emerging Opportunities as Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c05498https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c054987.浙江大学ACS Catal：Ir/hBN催化N2O氧化丙烷制备合成气通过N2O作为温和的氧化剂进行烷烃的增值转化是具有前景而且缓解全球变暖问题并且经济的方法，但是同时活化N2O和烷烃分子容易发生过度氧化，并且导致产物选择性非常低。 有鉴于此，浙江大学王海强教授、吴轩浩研究员等报道从调节催化活性和选择性的角度，设计合成了Ir/hBN催化剂，实现了载体向金属的反向电子转移，从而形成双重催化活性位点，将氧化还原中心分隔开。1）通过原位近常压NAP-XPS测试和DFT理论计算，验证形成双重催化活性位点，并且氧化还原中心相互分离。2）Ir/hBN催化剂在450 ℃进行丙烷（C3H8）选择性氧化，N2O转化率达到99.5 %，合成气的产量达到95.9 mol CO kgcat-1 h-1和41.9 mol H2 kgcat-1 h-1。电子密度高的Ir界面位点（Irδ-）附近能够增强N2O吸附，改善切断N-O化学键，生成催化活性O*。面上的金属态Ir0位点能够活化C3H8，促进丙烷的脱氢和裂解。这种H*和O*中间体分离和受阻的H* /O*溢流的催化剂设计非常有效的改善生成H2产物。C3H8生成*CH2能够移动并且与界面Ir*位点结合的O*进行反应，氧化生成CO32-，随后释放CO。这项研究为理解N2O释放O原子如何改善烷烃的选择性氧化。
Yunshuo Wu, Yuxin Sun, Xuanhao Wu*, Haiqiang Wang*, and Zhongbiao Wu, Reversed Charge Transfer Enables Dual Active Sites on Ir/hBN for Synergistic N2O Valorization and Propane Selective Oxidation, ACS Catal. 2024, 14, 13520–13530DOI: 10.1021/acscatal.4c03697https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c036978.华东理工Adv Mater：MnO2-x表面修饰Ir原子网格实现优异OER电催化由于OER催化剂的活性位点难以得到充分利用，因此导致质子交换膜电解水器件的能量效率受到限制。有鉴于此，华东理工大学杨化桂教授、刘鹏飞副教授、戴升教授等报道 在MnO2-x载体上修饰高密度Ir原子位点（≈10 atoms nm-2），从而在OER电催化反应中实现了氧覆盖增强OER电催化。1）实验表征结果验证发现MnO2-x由于缺乏氧配位导致形成低价态Mn物种，而且这种低价态Mn有助于在OER反应过程中提高氧中间体覆盖度，从而改善OER催化反应。2）通过表面Ir原子构成的网格能够形成亲电性的Ir-O(II-δ)-从而能够快速的实现氧自由基的亲核进攻。这种设计的OER电催化剂得到非常低的过电势，在10 mA cm-2和500 mA cm-2电流密度的过电势分别仅为166 mV和283 mV。在1.53 V，其质量活性比IrO2高380倍。由于其具有优异的OER电催化活性，性能显著超过Ir/C催化剂，并且具有长期稳定性。
Hao Yang Lin, Qian Qian Yang, Miao Yu Lin, Hao Guan Xu, Xuan Tang, Huai Qin Fu, Haoran Wu, Minghui Zhu, Lihui Zhou, Hai Yang Yuan, Sheng Dai, Peng Fei Liu, Hua Gui Yang，Enriched Oxygen Coverage Localized within Ir Atomic Grids for Enhanced Oxygen Evolution Electrocatalysis, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202408045https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202408045
