1.中科大曾杰&耿志刚&电子科技大学夏川Angew：CO2和N2和H2O串联催化合成甘氨酸空气中的碳、氢、氧、氮元素是构建氨基酸的基本元素，通过可再生电能将空气转化为氨基酸能够提供一种有可能替代制备石油化工的方法，并且减少产生废物的可能。有鉴于此，中国科学技术大学耿志刚教授、曾杰教授、电子科技大学夏川教授等报道展示了电化学精炼的方式将CO2、N2、H2O转化为氨基酸的路径。1）将CO2、N2、H2O转化为氨基酸的过程包括三步，过程通过形成C-N化学键的过程之间连接。通过每个步骤分离得到的高纯度中间体，实现了CO2原料的碳原子以91.7 %的选择性转化为甘氨酸，N2以98.7 %的选择性转化为甘氨酸。2）在优化的反应条件，能够以160.8 mA cm-2部分电流密度生成甘氨酸，并且以98.4 %的分离效率生成高纯度的固态甘氨酸。这项工作发展了绿色可持续从空气制备甘氨酸的方法。
Xiangdong Kong, Chunxiao Liu, Zifan Xu, Jiankang Zhao, Jie Ni, Hongliang Li, Tingting Zheng, Chuan Xia, Zhigang Geng, Jie Zeng, Oriented Synthesis of Glycine from CO2, N2, and H2O via a Cascade Process, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202411160https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024111602.天津大学Angew：M-N-C单原子电催化OER中的结构演变M-N-C型单原子催化剂是高效的电催化OER电催化剂，人们通常认为分离的单原子金属是真实的催化活性位点。但是在OER电催化反应过程中配位N原子可能发生氧化结构变化，损坏M-N-C结构，产生完全不同的反应机理。有鉴于此，天津大学史艳梅副教授等报道M-N-C材料在碱性OER电催化反应过程中发生团聚。1）通过多种表征技术说明Ni-N-C的表面配位N原子完全溶解后形成NO3-，并且在碳载体上形成丰富的O官能团，从而打破Ni-N化学键。2）由于溶解-再沉积的机理和之后的氧化，独立Ni原子最后转化为NiOOH纳米簇。Fe-N-C和Co-N-C结构同样发生类似的团聚机理。这项工作有助于研究M-N-C催化剂的电催化氧化反应过程中的结构和活性。
Shanshan Lu, Zhipu Zhang, Chuanqi Cheng, Bin Zhang, Yanmei Shi, Unveiling the Aggregation of M−N−C Single-Atom Electrocatalysts into Highly Efficient MOOH Nanoclusters during Alkaline Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202413308https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024133083.Angew：光控生物正交化学可改变自然杀伤细胞活性以增强过继免疫治疗自然杀伤(NK)细胞免疫治疗在近年来受到了广泛的关注。然而，该策略在实际应用中仍存在功能下降、浸润不足以及微环境免疫抑制等问题。有鉴于此，中国科学院长春应化所曲晓刚研究员和赵传奇研究员构建了由光响应性卟啉铁阵列武装的NK细胞(NK@p-Fe)，其可通过生物正交催化调节细胞行为。 1）实验通过在NK细胞表面安装胆固醇修饰的卟啉铁分子，构建了具有光收集能力的催化阵列。这种功能可将NK细胞转化为细胞工厂，进而以光控方式催化活性制剂的产生。研究发现，NK@p-Fe能够通过生物正交反应生成活性抗肿瘤药物阿霉素，进而增强NK细胞的细胞毒性功能。2）除了合成药物，NK@p-Fe还可以生物正交催化产生FDA批准的免疫激动剂咪喹莫特(IMQ)。实验结果表明，这种活化的免疫激动剂具有诱导DC成熟以活化NK细胞和重塑肿瘤免疫抑制性微环境以增强NK细胞浸润的双重作用。综上所述，该研究工作开发了一种通过生物正交催化调节过继细胞行为以增强癌症免疫治疗的新范式。 Zhengwei Liu. et al. Light-Controlled Bioorthogonal Chemistry Altered Natural Killer Cell Activity for Boosted Adoptive Immunotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202411905https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024119054.Nature Commun：Si载体修饰GaN/Ru太阳能光热催化NH3制氢光-热耦合分解NH3能够完全利用全光谱的太阳能，为解决H2的储存和运输提供一种可行方法。有鉴于此，北京大学物理学院王新强教授、王平副教授、上海交通大学机械与动力工程学院新能源动力研究所周宝文副教授、麦吉尔大学矿业和材料系宋俊教授等报道在Si载体上构筑了担载Ru纳米粒子的GaN纳米线，能够使用太阳能作为唯一的能量来源从氨溶液产生氢气。 1）在光热效应的帮助下，光生电荷载流子对产生氢气起到关键作用。使用聚焦太阳能照射能够显著的将活化能的能垒从1.08 eV降低至0.22 eV。在400 h连续光照射实现了3400750的TON，每小时制氢的速率达到热催化反应的1000倍。2）通过实验、光谱表征、DFT理论计算揭示反应的机理。在室外光催化测试验证了这种多功能的光热催化结构能够使用天然太阳能分解NH3。Li, J., Sheng, B., Chen, Y. et al. Utilizing full-spectrum sunlight for ammonia decomposition to hydrogen over GaN nanowires-supported Ru nanoparticles on silicon. Nat Commun 15, 7393 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-51810-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-51810-y5.Sci. Adv.：三维微应变计作为灵活的模块化触觉传感器，可与微电子和宏电子进行多功能集成柔性触觉传感器在人机界面、机器人操作、生物医学等领域发挥着重要作用。然而，它们灵活的外形因素在与基于晶圆的设备、商业芯片或电路板的集成方面提出了挑战。近日，北京大学韩梦迪等人介绍了一套柔性模块化触觉传感器的制造方法、器件设计、集成策略和生物医学应用，克服了上述挑战，实现了与商业电子的合作。1）传感器利用光刻技术定义的金属或合金细线作为传感元件。将这些元件布置在三维空间中，可以精确、无滞后、解耦地测量温度、法向力和剪切力。2）将这些传感器组装在柔性印刷电路板上，再加上商业电子产品，就形成了各种柔性电子系统，具有皮肤界面无线测量、生物力学信号连续监测和触觉信息空间映射的能力。柔性模块化触觉传感器扩展了微电子和微电子的功能组件组合。
Chen Xu, et al, Three-dimensional micro strain gauges as flexible, modular tactile sensors for versatile integration with micro- and microelectronics, Sci. Adv. 10, eadp6094 (2024)DOI: 10.1126/sciadv.adp6094https://www.science.org on August 26, 20246.Sci. Adv.：脱水导致脆性水凝胶在冷冻过程中受损众所周知，冷冻会破坏柔软潮湿的材料。然而，这种损害背后的机制尚不清楚。 为了理解这一过程，北京航空航天大学徐晔，苏黎世联邦理工学院Robert W. Style，康奈尔大学Eric R. Dufresne等人冻结了模型，脆性水凝胶样品，同时观察将这些样品分开的冰填充裂缝的生长。1）研究表明，破坏不是由水在冻结时膨胀或水凝胶中充满冰的空腔的生长对周围材料施加压力引起的。相反，局部的冰生长使相邻的水凝胶脱水，导致干致裂缝。这种脱水是由低温吸力过程驱动的，通过这种过程，过冷的冰会将附近的水吸向自己，从而促进冰的生长。2）研究结果突出了冻害和干燥开裂之间的强烈类比，研究人员预计这将有助于了解这两个主题。研究结果也有望提供有用的见解，广泛的冷冻过程，包括冷冻保存，食品科学，和冻胀。
Shaohua Yang, et al, Dehydration drives damage in the freezing of brittle hydrogels, Sci. Adv. 10, eado7750 (2024) DOI: 10.1126/sciadv.ado77507.四川大学ACS Catal：大孔分子筛的良好传质改善催化活性在传统的微孔分子筛催化剂中在进行氢脱氧催化反应中的传质能够通过引入二级介孔结构得以改善。但是目前人们还不清楚分子筛大孔结构比介孔结构对氢脱氧反应的作用。有鉴于此，四川大学江霞教授等报道通过晶体空间限域生长的方法在没有模板或粘结剂的时候合成大孔分子筛催化剂，这种催化剂与传统分子筛催化剂的微孔结构类似，但是活性比传统分子筛催化剂的性能高1.3倍。1）通过先进的纳米计算断层扫描（nanocomputed tomography）技术直观的定量给出大孔之间的连接。2）这种大孔分子筛催化剂具有高达93 %的愈创木酚（guaiacol）转化率，而且具有更好的抗积碳效果（3.2 wt. %）。这种改善作用主要来自大孔具有更加快速的扩散和更高的酸位点密度。
Fengli Gan, Xia Jiang*, Ziheng Jin, Mingwu Tan, Xindi Xie, Qin Peng, Guangmei Cao, and Shenggui Ma, Tailoring and Visualizing Macropores of the Zeolite Monolith to Reveal the Coke Resistance Performance for Bio-oil Hydrodeoxygenation, ACS Catal. 2024, 14, 13324–13333DOI: 10.1021/acscatal.4c02914https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c029148.Chem. Soc. Rev.：结构化液体的化学、应用和未来前景结构化液体是一种新兴的功能性软材料，它将液体流动性与固体状结构稳定性和空间组织相结合。近日，不列颠哥伦比亚大学Orlando J. Rojas、Mohammad Arjmand等人综述研究了结构化液体的化学、应用和未来前景。 1) 作者深入研究了结构化液体的化学和基本原理，从纳米粒子表面活性剂（NPS）到超分子组装和界面干扰。然后，作者重点介绍了与复杂全液体3D结构设计相关的最新进展，并研究了它们的可重构性。2) 此外，作者通过创新应用展示了这些软功能材料的多功能性，如全液体微流体装置和液体微反应器。在未来，液-液界面的巨大潜力与人类创造力相结合，将为创新平台铺平道路，例如液体电池和电路等领域。
Ahmadreza Ghaffarkhah et.al Chemistry, applications, and future prospects of structured liquids Chem. Soc. Rev. 2024 https://doi.org/10.1039/D4CS00549J
