1.Nature Materials：阳离子共振态使III-V衍生的范德华晶体成为忆阻半导体
新型二维半导体晶体具有超越其固有半导体属性的多种物理性质，这使得它们备受关注。然而，同时利用半导体特性和忆阻特性来生产忆阻晶体管仍极具挑战性。 近日，延世大学Wooyoung Shim、Cheolmin Park、Aloysius Soon、韩国陶瓷工程技术研究所Jong-Young Kim等人报道了一类半导体III-V衍生的范德华晶体，尤其是HxA1-xBX表现出忆阻特性。1) 作者进行了系统的高通量筛选，筛选出44个潜在的III-V化合物；在这些化合物中，作者成功合成了十种，包括氮化物、磷化物、砷化物和锑化物。这些材料表现出独特的特性，如电化学极化和忆阻现象，同时保持了它们的半导体属性。2) 作者利用二维晶体半导体和忆阻特性之间的协同相互作用，展示了单栅极记忆晶体管中的门可调突触和逻辑功能。该方法指导了范德华材料的发现，这些材料具有非传统晶体对称性的独特性质。Jihong Bae et.al Cation-eutaxy-enabled III–V-derived van der Waals crystals as memristive semiconductors Nature Materials 2024DOI: 10.1038/s41563-024-01986-xhttps://doi.org/10.1038/s41563-024-01986-x2.浙江大学JACS：共价聚合物限域的分子组装体光电催化还原CO2制备甲醇浙江大学单冰研究员等报道基于光催化有机光合成细胞器的多孔结构，设计了新型光电极，这种光电极基于单独的大孔共轭聚合物骨架结构（MCN，macroporous conjugated polymer network），能够将太阳能转化为高能量电子用于CO2还原生成CH3OH。1）MCN结构的孔提供具有丰富官能团的超分子空腔，能够控制光催化组装体的结构，从而能够规避传统无机催化材料的局限。2）MCN和光催化剂通过非常强的化学连接实现界面稳定结构，使用Co催化剂，光照射MCN进行光催化反应，CO2还原为CH3OH的转化效率达到70 %。还原CH3OH的时间达到100 h，产率仅有非常少的降低。将光电极从1 cm2扩大至100 cm2，光电流能够稳定0.25 A，以85 %的转化效率连续制备CH3OH，说明这种光催化体系的规模化前景和优异性能。Yanjie Fang, Yifan Gao, Yingke Wen, Xinjia He, Thomas J. Meyer, and Bing Shan*, Photoelectrocatalytic CO2 Reduction to Methanol by Molecular Self-Assemblies Confined in Covalent Polymer Networks, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c07949 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c079493.扬州大学Angew：螺旋凹面结构普鲁士蓝的生长机理和丰富台阶位点助力OER催化研究螺旋凹面体的形成和转变机理对于发展和设计新型材料非常重要。有鉴于此，扬州大学庞欢教授、刘征博士等报道研究普鲁士蓝(Prussian Blue)晶体的螺旋凹面体结构SC-HCF (spiral-concave hexacyanoferrate)的生长过程进行动力学调控，绘制了晶体生长相图，并且研究生长机理。1）螺旋凹形铁的氰化物（SC-HCF）晶体具有高密度的表面台阶位点，并且具有较弱的应力-应变特点，能够与反应物分子更好的相互作用，以及增强的反应活性。2）通过引入不同金属的方式能够精确调控SC-HCF的配位环境。通过XAFS表征和原位UV-Vis光谱表征，说明SC-HCF通过导向吸附-离子交换OA-IE（oriented adsorption-ion exchange）转变为Co-HCF的机理。实验数据和DFT理论计算的结果都说明Co-HCF具有合适的能带结构，能够调节局部电子结构环境，增强OER反应性能。这项工作揭示了HCF形成丰富的位点的机理，而且为发展螺旋凹面结构纳米晶提供帮助和指导。 Guangxun Zhang, Yong Li, Guangyu Du, Jingqi Lu, Qiujing Wang, Ke Wu, Songtao Zhang, Han-Yi Chen, Yizhou Zhang, Huai-Guo Xue, Mohsen Shakouri, Zheng Liu, Huan Pang, Spiral-concave Prussian Blue Crystals with Rich Steps: Growth Mechanism and Coordination Regulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202414650https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024146504.武汉理工Angew综述：电解海水制氢技术的催化剂和系统直接电催化海水分解是符合可再生能源的规模化技术，符合经济效益的绿氢制备路径。但是电解海水分解制绿氢面临海水具有复杂的离子导致持久性较低的问题，使得电解海水制备绿氢面临着工业化挑战。 有鉴于此，武汉理工大学阳晓宇教授、田歌教授、柏林工业大学Peter Strasser等综述报道分析电解海水分解有关持久性的机理问题。1）作者系统的分析海水电解技术的发展情况，并且验证了阳极和阴极的挑战，特别对如何获得长寿命的电催化剂/电极/界面的设计理念进行讨论，包括钝化阳离子作用的层状结构，如何选择性OH-吸附，挑选合适的抗腐蚀离子，催化剂的保护层，在催化剂表面稳定Cl-，调节Cl-吸附，阻碍OH-与Mg2+和Ca2+结合，阻碍Mg和Ca氢氧化物的沉淀，电化学合成生长Mg的氢氧化物。此外，讨论了电催化剂/电极的合成方法，以及电解槽的创新性设计。2）讨论了制备清洁氢气的电解海水技术。发现目前研究者的关注点发生了变化，尤其是对Cl-离子起到的作用，以及阴极反应和电解槽设计等问题，加快海水电解技术的商业化落地应用。Yu Liu, Yong Wang, Paolo Fornasiero, Ge Tian, Peter Strasser, Xiao-Yu Yang, Long-term Durability of Seawater Electrolysis for Hydrogen: From Catalysts to Systems, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202412087https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024120875.Nature Commun.：揭示Pt催化剂的ORR和OER催化与表面氧的关系通常半电池测试ORR催化反应与选择的电化学扫速有关，这限制了人们对ORR机理的理解，并且难以与Pt催化剂对比。有鉴于此，丹麦技术大学Benedikt Axel Brandes教授等报道Pt催化剂的本征催化反应动力学与表面氧之间解耦。 1）研究发现表面氧的电子效应，~120 mV/dec的Tafel斜率，在900 mV的交换电流密度达到13±4 μA cm-2，活性达到7 mA/cm2。随后，作者发现这种分析能够用于表面重排、合金、担载型Pt纳米粒子等催化剂。通过这种方法能够更加深入的理解半电池和全电池测试之间的差异。2）作者通过理论计算研究中间体的结合能，发现配位数高的氧原子导致表面中间体的结合能降低。最后，得出ORR和OER反应的唯象速率方程（phenomenological rate equation），发现ORR和OER反应遵循相同的反应机理。Brandes, B.A., Krishnan, Y., Buchauer, F.L. et al. Unifying the ORR and OER with surface oxygen and extracting their intrinsic activities on platinum. Nat Commun 15, 7336 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-51605-1 https://www.nature.com/articles/s41467-024-51605-16. Nature Commun.：基于LiMn₂O₄的熵增正极用于快充锂金属电池在实际应用中，快充型非水锂基电池备受关注。鉴于此，来自武汉理工大学吴劲松、木士春等人通过引入五元低价阳离子掺杂，增加了LiMn₂O₄的熵值，显著改善了其在非水锂金属电池中的快充性能。1) 该研究所制备的熵增LiMn1.9Cu0.02Mg0.02Fe0.02Zn0.02Ni0.02O4材料，在以1.48 A·g⁻¹的充放电速率下测试时，实现了超过1000次循环，并且在25°C下的容量保持率约为80%。增加的熵导致掺杂阳离子无序化和晶格结构收缩，增强了锂离子的传输并稳定了扩散通道；
2)通过固-固相变实现的弹性形变有效减轻了由循环引起的应力，避免了长期循环中的结构退化，提供了高性能快充锂金属电池的新材料设计思路。 参考文献
Zeng, W., Xia, F., Wang, J. et al. Entropy-increased LiMn₂O₄-based positive electrodes for fast-charging lithium metal batteries. Nat Commun 15, 7371 (2024).10.1038/s41467-024-51168-1https://doi.org/10.1038/s41467-024-51168-17.Nature Commun.：优化的可吸入LNP制剂可通过mRNA介导的抗体疗法增强对特发性肺纤维化的治疗脂质纳米颗粒辅助的mRNA吸入疗法仍需解决剪力损伤抗性、粘液渗透、细胞内化、快速的溶酶体逃逸和靶蛋白表达等挑战。有鉴于此，上海交通大学章雪晴教授和新泽西理工学院许晓阳教授构建了具有四步工作流程的新型“LOOP”平台，以开发用于肺部mRNA递送的可吸入脂质纳米颗粒。1）iLNP-HP08LOOP具有较高比例的辅助脂质，酸性透析缓冲液和赋形剂辅助的雾化缓冲液，能够在肺部表现出优异的稳定性和增强的mRNA表达。通过整合编码IL-11单链片段变量(scFv)的mRNA， scFv@iLNP-HP08LOOP可以有效地将IL-11 scFv递送到雄性小鼠的肺部，以显著抑制纤维化。2）实验结果表明，该制剂在抑制成纤维细胞活化和细胞外基质沉积等方面的性能优于吸入或静脉注射的IL-11 scFv。此外，HP08LOOP系统也能够与市售的ALC0315 LNPs相兼容。综上所述，该研究设计的“LOOP”方法能够为开发用于治疗多种呼吸系统疾病(包括特发性肺纤维化)的吸入式mRNA纳米疗法提供一个新的平台。Xin Bai. et al. Optimized inhaled LNP formulation for enhanced treatment of idiopathic pulmonary fibrosis via mRNA-mediated antibody therapy. Nature Communications. 2024https://www.nature.com/articles/s41467-024-51056-88.Chem. Soc. Rev.：用于环境可持续性和人类健康的纳米等离子体生物传感器监测环境和人类的健康状况对于确保人类福祉、促进全球健康和实现可持续发展至关重要。生物传感器在准确监测健康状况、揭示环境与人类福祉之间的隐藏联系以及了解环境因素如何引发自身免疫性疾病、神经退行性疾病和传染病方面至关重要。近日，哈佛大学Luke P. Lee等人对用于环境可持续性和人类健康的纳米等离子体生物传感器进行了综述研究。1) 作者概述了纳米等离子体生物传感器的使用，该传感器可以根据不同大小和规模的目标分析物监测环境健康和人类疾病，从而为预防医学提供了有价值的见解。2) 作者首先解释纳米等离子体生物传感器的基本原理和机制，并研究了纳米等离子体技术检测各种生物分子、细胞外囊泡（EV）、病原体和细胞的潜力。作者还探索了可穿戴纳米等离子体生物传感器监测人类、动物、植物和生物体的生理网络和健康连接的可能性。该综述将指导下一代纳米等离子体生物传感器的设计，以推进人类、环境和地球的可持续全球医疗保健。
Wenpeng Liu et.al Nanoplasmonic biosensors for environmental sustainability and human health Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00941F
