1.大连化物所陈忠伟院士&哈工大Angew：MOF结构重构增强OER性能MOF材料具有结构柔性和可调性，是一种具有前景的OER催化剂。但是通常MOF材料在OER反应中容易发生结构转变，因此准确的研究结构-性质关系变得非常具有挑战性。有鉴于此，中国科学院大连化物所陈忠伟院士、Liu Yang、哈尔滨工业大学魏波教授等报道发现电化学氧化能够控制MOF的结构重构，具体通过原位Raman和UV-Vis光谱，发现Fe掺杂能够加快Ni(Fe)-MOF的结构变化，同时增加Ni-O化学键的长度。1）理论模型说明Fe掺杂和缺陷引起NiO6八面体的拉伸应力，调节金属的ds-Op轨道杂化，改善吸附行为，增强OER催化活性。2）重构的Ni(Fe)-MOF催化剂作为阳极构筑了阳离子交换膜电解水槽，在2.2V达到3.3Acm-2电流密度，而且能够在0.5~1Acm-2区间稳定的工作160h。这项研究深入了人们对于OER催化剂结构重构过程的认识，为设计高效率催化剂提供指导和帮助。
Ying Li, Liu Yang, Xiaolei Hao, Xiaopei Xu, Lingling Xu, Bo Wei, Zhongwei Chen,Origin of Enhanced Oxygen Evolution in Restructured Metal-Organic Frameworks for Anion Exchange Membrane Water Electrolysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI:10.1002/anie.202413916https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024139162.重庆大学Angew：Zn2SiO4催化丙烷脱氢目前工业丙烷脱氢催化反应过程通常使用毒性Cr催化剂或者贵金属Pt催化剂，因此人们希望开发一种替代性的催化剂。有鉴于此，重庆大学刘玲梅教授、刘召辉助理研究员等报道容易制备且价格便宜的Zn2SiO4催化剂，在丙烷脱氢催化反应中实现高效率和稳定性。1）Zn2SiO4纳米催化剂不必分散在支撑载体上，能够作为自担载催化剂。在反应诱导期间，Zn2SiO4催化剂内的Zn还原为配位不饱和的ZnOx独立位点，作为高活性的催化位点。Zn2SiO4纳米催化剂在550℃能够稳定的200h丙烷脱氢催化。2）发现向丙烷反应气引入少量CO2能够显著的延长催化剂的寿命（>2000h），这种增强催化剂寿命的能力来自CO2有助于去除强吸附H*物种的能力，避免ZnOx完全被还原。通过刻蚀表面层的方式，重新暴露Zn活性位点，能够再次恢复Zn2SiO4的催化活性。这种引入CO2以及催化剂活性位点重生的策略有望利用单一批Zn2SiO4催化剂实现长达一年的丙烷脱氢催化。
Zhaohui Liu, Min Mao, Tie Shu, Qingpeng Cheng, Dong Liu, Jianjian Wang, Yun Zhao, Lingmei Liu, Yu Han,Highly Stable Propane Dehydrogenation on a Self-supporting Single-component Zn2SiO4 Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI:10.1002/anie.202413297https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024132973.南开大学&北京大学JACS：单个化学键级别的原位检测固液界面离子检测固-液界面离子状态对于揭示界面上发生的各种化学和物理过程至关重要。有鉴于此， 南开大学&北京大学郭雪峰教授、南开大学贾传成教授、Ping Duan等使用扫描隧道显微镜断裂结技术(scanning tunneling microscopy break junction)检测高电负性离子F-和OH-在固液界面上的吸附状态。本文要点
1）以氨基的活性氢原子作为探针，检测形成的离子氢键，原位监测固-液界面的离子状态。通过噪声功率谱密度分析（noise power spectral density analysis）和理论模拟，揭示了界面离子氢键影响电荷输运性质的机理。2）发现电场能够操纵固液界面上的离子态。在比较高的电场，电极附近的阴离子浓度较高，形成的氢键大于低电场下形成氢键。这项对单键水平界面离子态的研究为设计能量转换和环境净化的高性能材料提供帮助。
Xiao Wei, Xinyue Chang, Jie Hao, Fengyi Liu, Ping Duan*, Chuancheng Jia*, and Xuefeng Guo*,In Situ Detection of Interfacial Ions at the Single-Bond Level, J. Am. Chem. Soc. 2024https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c067384.南京航空航天大学Nature Commun：设计Mn-Ni-Ru结构增强酸性OER性能通过调节反应结构实现高效率TOF的酸性OER电催化反应是发展和设计高性能单原子催化剂的关键。有鉴于此，南京航空航天大学彭生杰教授等报道一种“单原子-双位点”概念，通过引入惰性且能够被活化的Mn原子，构筑Ru-Mn双位点，并且使用Ni离子作为触发器。1）与传统的单原子催化剂不同，提出的这种催化剂结构使用Ni离子的插入作用，直接在氧原子之间实现偶联，绕过了反应动力学缓慢的吸附剂转化机理和脱质子化步骤。2）Ni离子的强结合力能够激活惰性Mn原子的终端官能团，阻止Mn的跨位点歧化反应，从而保证了双原子催化剂。这种单原子Ru-Ni-Mn催化剂具有低过电势、较高的质量活性、优异的稳定性。
Hao, Y., Hung, SF., Wang, L.et al. Designing neighboring-site activation of single atom via tunnel ions for boosting acidic oxygen evolution. Nat Commun 15, 8015 (2024).DOI:10.1038/s41467-024-52410-6https://www.nature.com/articles/s41467-024-52410-65.苏州大学Nature Commun：氟烷烃修饰COF不间断光催化合成H2O2光催化合成H2O2是复合可持续发展和降碳的制备H2O2技术，但是目前光催化合成H2O2仍然局限于实验室的批处理反应器，而且生成H2O2的产率非常低（<100 μmol h-1），无法连续生产H2O2。有鉴于此，苏州大学李彦光教授、黄伟副教授等报道提出了双相流体连续光催化制备H2O2，能够连续的制备H2O2和提取H2O2。1）设计并且通过Schiff碱反应得到多氟烷基修饰的超疏水COF，用于双相流通动光反应器。其中，超疏水COF分散在油相，生成的H2O2自发的在水相富集。2）通过优化反应参数，实现了968μmolh-1的连续光催化合成H2O2，H2O2的浓度能够达到2.2 mM~38.1mM。新制备的H2O2溶液能够用于家庭消毒和污水处理的需求。
Shao, C., Yu, X., Ji, Y.et al. Perfluoroalkyl-modified covalent organic frameworks for continuous photocatalytic hydrogen peroxide synthesis and extraction in a biphasic fluid system. Nat Commun 15, 8023 (2024).DOI:10.1038/s41467-024-52405-3https://www.nature.com/articles/s41467-024-52405-36.Nature Commun：双位点实现CO2/合成气高产量合成对二甲苯通过合成气/CO2进行轻质芳烃的合成，尤其是对二甲苯受到人们的广泛关注，但是如何改善对二甲苯的空速是个巨大的挑战和难题。有鉴于此，中国石油大学王阳副教授、大连理工大学杨国辉教授、富山大学Noritatsu Tsubaki等报道一种动态的“双引擎驱动”DED催化剂体系（dual-engine-driven）。通过将ZnCr和FeMn两种催化剂与Z5@SiO2胶囊分子筛结合，得到的1.0% FeMn&[ZnCr&Z5@SiO2] DED催化体系实现了36.1 gp-x·kgcat-1·h-1的对二甲苯催化活性，比[ZnCr&Z5]提高8倍。1）ZnCr催化剂能够生成甲醇，FeMn能够生成轻质烯烃，因此DED将两种催化剂结合，实现了将生成的乙醇和轻质烯烃，在Z5@SiO2原位转化为富含对二甲苯的芳烃。2）这种DED模型具有转化合成气/CO2的能力，通过双引擎制备对二甲苯，因此实现了超高的对二甲苯产率。这项研究能够在工业级别进行制备非石油化学品制备对二甲苯，为发展和设计创新的异相催化剂提供帮助。
Wu, X., Wang, C., Zhao, S.et al. Dual-engine-driven realizing high-yield synthesis of Para-Xylene directly from CO2-containing syngas. Nat Commun 15, 8064 (2024).DOI:10.1038/s41467-024-52482-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-52482-47.AFM：一种具有事件驱动的传感器触摸微分和决策的可编程电子皮肤高精度、无串扰的触觉感知为信息丰富的人机交互提供了一种直观的方式。然而，由于并行数据的后处理繁琐，触摸位置和强度的区分和标记需要大量的计算空间。近日，厦门大学廖新勤、陈忠等人介绍了一种可编程的、鲁棒的电子皮肤（PR e-skin），具有事件驱动的传感器内触摸区分和感知，解决了冯·诺依曼框架的固有缺陷。1）PRe-skin通过将计算框架集成到传感终端中，实现了功能简化和数据传输减少。此外，事件驱动的功能模式进一步大大压缩了未触发的冗余数据。受益于最小简洁的数据集，PRe-skin可以直接区分触摸位置和压力，响应时间迅速（<0.3毫秒）。2）坚固的碳功能膜确保传感器内计算架构特征的长期稳定实现（>10000次循环）。PR电子皮肤在可设计的连续位置检测和大范围压力范围（210kPa）提升5.5倍的情况下，能够超灵敏地提取滑动或敲击动作的轨迹，并结合定制的神经网络，基于滑动动作构建双重加密识别系统，识别准确率高达≈98%，在智能交互和安全方面具有巨大潜力。
Z. Cao,Y. Xu, S. Yu, Z. Huang, Y. Hu, W. Lin, H. Wang, Y. Luo, Y. Zheng, Z. Chen, Q. Liao, X. Liao, A Programmable Electronic Skin with Event-Driven In-Sensor Touch Differential and Decision-Making. Adv. Funct. Mater. 2024, 2412649. https://doi.org/10.1002/adfm.2024126498.Chem. Soc. Rev.：黑氧化钛的合成、改性、表征、理化性质以及能源转换和储存应用自2011年问世以来，黑氧化钛（B-TiOx）因其卓越的光学特性而受到广泛关注，特别是其在200至2000 nm范围内的增强吸收光谱，与未改性的对应物形成鲜明对比。近日，牛津大学James Kwan、Shik Chi Edman Tsang等人综述研究了黑氧化钛的合成、改性、表征、理化性质以及能源转换和储存应用。1) 作者对B-TiOx的独特属性、合成方法、改性和表征进行了详细研究，并对其物理化学性质进行了细致分析。作者特别强调了B-TiOx在太阳能和电化学能源系统中的潜在应用，并重点介绍了其在绿色制氢、二氧化碳还原和超级电容器技术等方面的应用。2) 作者强调了基于理论和实证研究的B-TiOx结构-性能关系及其应用的最新进展。此外，作者分析了应对扩大B-TiOx生产、其长期稳定性和经济可行性的挑战。
Xuelan Hou et.al Black titanium oxide: synthesis, modification, characterization, physiochemical properties, and emerging applications for energy conversion and storage, and environmental sustainability Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D4CS00420E
