他,又发​Science,三年三篇!
米测MeLab 纳米人 2024-10-14

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原创丨米测MeLab

编辑丨风云


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研究背景

钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为一种新兴的光伏技术,因其高效率和低成本的优势而备受关注。


关键问题

然而,PSCs主要存在以下问题:

1、钙钛矿太阳能电池难以实现长期稳定性

钙钛矿材料对环境因素如湿度、氧气、温度变化和光照非常敏感,这些因素会导致材料降解,降低电池性能和寿命,因此PSCs由于其脆弱的界面难以实现长期稳定性。

2、开发富勒烯的替代品以实现稳定的钙钛矿界面存在挑战

在倒p-i-n PSCs中,钙钛矿与ETL界面会导致效率损失,形成深阱态。富勒烯ETL的高成本和较差的机械性能促使人们寻找替代品,如金属氧化物,但替代过程中存在挑战,如溅射氧化物可能会破坏钙钛矿表面,直接在钙钛矿上沉积SnOx的原子层(ALD)会产生化学反应和界面障碍,导致器件的PCE低于1%。


新思路

有鉴于此,香港城市大学朱宗龙等人在保护钙钛矿的同时,将钙钛矿与孔选择性接触共沉积,从而在不使用富勒烯的情况下沉积SnOx/Ag。通过原子层沉积制备的SnOx可作为耐用的无机电子传输层。剪裁SnOx层中的氧空位缺陷导致功率转换效率(PCEs) >25%。所获得的器件比传统的p-i-n PSCs具有更好的稳定性,成功地满足了几个基准稳定性测试。在模拟的AM1.5照明下,在65°C的最大功率点连续工作2000小时后,它们保持了>95%的PCE。此外,他们拥有认证的T97寿命超过1000小时。


技术方案:

1、通过优化原子层沉积(ALD)技术制备的SnOx ETL

通过优化原子层沉积(ALD)技术制备的SnOx电子传输层(ETL),实现了钙钛矿太阳能电池性能的显著提升。

2、进行了层间特性调制及理论分析

作者通过引入不同比例的TDMASn:H2O的SnOx(i)中间层,显著提升了钙钛矿太阳能电池的电致发光量子效率,并减少了缺陷密度,优化了载流子提取。    

3、证实了基于SnOx的钙钛矿太阳能电池的操作稳定性

作者通过实际操作测试证实了基于SnOx的钙钛矿太阳能电池具有卓越的稳定性,其稳定性源于SnOx层有效减少了非辐射复合和能量损失。

4、通过室外老化试验证实了基于SnOx钙钛矿太阳能电池的稳定性

作者通过考察室外温度、相对湿度和太阳辐射强度等进行了室外老化试验,验证了SnOx器件的自封装机制,保持器件性能。


技术优势:

1、设计了新型器件架构实现了器件的效率和长期稳定性

作者重新设计了倒置的PSC器件架构,去除了传统的富勒烯ETL,转而使用通过ALD技术制备的SnOx作为耐用的无机ETL。这种新型架构不仅提高了器件的效率,而且由于SnOx的高热稳定性,也增强了器件的长期稳定性。

2、创新地界面化学处理显著提高了光电转换效率

作者引入了脂肪族胺功能化的苝-二亚胺(PDINN)到3-氟苯乙基碘化铵(m-F-PEAI)表面钝化,有效减少了界面处的非辐射复合,提高了电子提取效率。此外,通过引入微量的氧空位来激活界面载流子,进一步促进了电子提取,使得光电转换效率(PCE)达到了25.1%。


技术细节

SnOx的沉积

作者通过简化器件结构和优化电子传输层(ETL)制备,显著提升了钙钛矿太阳能电池(PSCs)的性能。采用玻璃/ITO/有源层/钝化层/SnOx/Ag结构,并通过调整四甲基二甲氨基锡(TDMASn)与水的比例及沉积周期,优化了SnOx ETL。研究发现,TDMASn与水比例为50:20,沉积300次时,电池效率最高,达到21.8%。进一步引入SnOx中间层,当TDMASn:H2O比为200:20,沉积30次时,实现了25.1%的光电转换效率。通过优化界面,减少了填充因子损耗,提高了载流子提取效率,展现了该研究在提升PSCs性能和可重复性方面的显著进展。    

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图  器件制造与性能


层间特性及理论分析

作者通过引入不同TDMASn:H2O比例的SnOx(i)中间层,优化了钙钛矿太阳能电池的性能。电致发光量子效率(EQE-EL)测试显示,随着TDMASn:H2O比例的增加,EQE-EL值提升,表明减少了非辐射复合和能量损失。光致发光(PL)表征揭示了引入SnOx(i)中间层后,载流子提取更均匀,PL强度分布更均匀,证实了改善和均匀化了载流子提取。密度泛函理论(DFT)计算进一步阐明了氧空位(VO)的形成对载流子分布的影响,以及PDINN分子缓冲层对载流子传输和界面反应的调控作用。这些发现表明,通过精确控制中间层的化学计量比和结构,可以有效提升电池的载流子提取效率和均匀性,从而提高电池性能。    

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图  层间调制


操作的稳定性

作者测试了基于SnOx的钙钛矿太阳能电池在连续1个太阳照射下的稳定性,发现该器件在65°C MPPT下工作2000小时后,仍保持超过95%的初始PCE。第三方机构的稳定性测试也证实了这一结果,即使在连续运行1000小时后,基于SnOx的设备仍显示出超过97%的初始PCE的卓越稳定性。相比之下,控制装置在950小时后PCE下降到初始值的80%。TOF-SIMS测试表明,SnOx层有效防止了碘离子的扩散,保护了钙钛矿层。此外,热循环测试显示,基于SnOx的器件在800个循环后平均降解率仅为4.7%,远低于控制装置的28.1%。在ISO标准环境稳定性测试中,SnOx基器件表现出优异的环境稳定性,即使在高温高湿条件下,未封装的SnOx基器件的衰减率也低于3.0%。这些结果表明,SnOx层不仅提高了钙钛矿太阳能电池的稳定性,还实现了有效的自我保护,减少了对外部封装的依赖。    

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图  操作的稳定性


室外老化试验

在室外老化试验中,未封装的基于SnOx的钙钛矿太阳能电池表现出卓越的稳定性。经过50天的户外环境测试,其性能衰减率仅为1.1%,远低于封装控制装置的4.8%衰减率。这一结果验证了SnOx器件的自封装机制,有效抑制了外部水分和氧气的渗透,延长了设备寿命,并减少了离子从钙钛矿层向ETL或电极的扩散,保持器件性能。    

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图  环境稳定性


展望

总之,作者通过调节中间层中的氧空位缺陷浓度证明了具有SnOx特征的简化无富勒烯PSCs器件结构的有效性。研究发现,氧缺陷的微调减少了钙钛矿和ETLs之间的负悬崖状带偏移,从而减少了载流子提取和转移过程中的能量损失。该调制器件的效率可达25.1%,且具有良好的稳定性。在65℃长期MPPT稳定性测试下,设备T95老化寿命超过2000小时(第三方认证T97稳定寿命超过1000小时)。这种简化、高效和稳定的器件架构为低成本和可重复的PSCs的开发提供了见解。 

   

参考文献:

DanPeng Gao, et al. Long-term stability in perovskite solar cells through atomic layer deposition of tin oxide. Science, 2024, 386(6718):187-192.

DOI: 10.1126/science.adq8385

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq8385

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