1.包信和院士&傅强研究员Angew：动态限域Ag纳米簇具有宽温区CO催化氧化担载金属纳米簇催化剂在许多催化反应中都具有高活性，但是通常无法在苛刻反应条件稳定。有鉴于此，中国科学院大连化物所包信和院士、傅强研究员等报道通过设计担载金属催化剂的微环境，具体通过气体吸附覆盖层和对载体表面化学进行设计，打破催化剂的“活性-稳定性制衡”问题。1）研究结果揭示了通过Ag纳米粒子自发重新分散和高活性Ag纳米簇的稳定作为驱动力，Ag表面化学吸附氧和氧化物载体的表面羟基在催化反应过程中得到动态的消耗，并且通过反应环境（O2和H2O）得到补充。2）这种气体-催化剂-载体的动态限域相互作用使得Ag纳米簇在比较宽的温度区间内进行CO催化氧化，在干燥气氛的温度区间为25-500℃，在潮湿气氛的温度区间为200-800℃，而且在300℃能够稳定工作1000h。
Rongtan Li, Rentao Mu, Kun Li, Yamei Fan, Conghui Liu, Yanxiao Ning, Mingrun Li, Qiang Fu, Xinhe Bao, Dynamically Confined Active Silver Nanoclusters with Ultrawide Operating Temperature Window in CO oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202416852https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2024168522.苏州大学JACS：CO2作为唯一碳原料合成乙烯碳酸酯碳酸乙烯酯（EC）是最简单的环状碳酸酯，具有重要工业意义，其中最重要的是锂离子电池的重要电解质。通常合成碳酸乙烯酯的过程包括有毒性的原料，合成过程在更高的温度和压力。有鉴于此，苏州大学李彦光教授、韩娜副教授等报道提出了一种在环境条件下将二氧化碳转化为碳酸乙烯酯(EC)的级联催化路线。 1）这个反应方案包括膜电极组装反应器进行铜催化CO2电化学还原为乙烯，在碳布上生长WO3纳米阵列进行催化溴介导乙烯转化为溴乙醇，并且进行溴乙醇和CO2生成碳酸乙烯酯(EC)。
2）通过分别对各个催化步骤进行优化，随后串联，能够在室温和大气气压以良好的收率制备碳酸乙烯酯(EC)。这项研究首次证明，二氧化碳能够作为唯一的碳源，合成有机碳酸酯。
Zhaoyu Wen, Mengjing Wang, Chenglin Liang, Baojie Fan, Yuchen Yan, Jia Fan, Na Han*, Yuhang Wang, and Yanguang Li*, Cascade Conversion of CO2 to Ethylene Carbonate under Ambient Conditions, J. Am. Chem. Soc. 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c11390https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c113903．JACS：机器学习开发水煤气制氢高熵氧化物催化剂高熵氧化物（HEO）是一种多元素构成的固溶体，具有重要的科学发展前景。由于各种元素带来丰富的组成方式，因此设计具有特定性质的HEO材料通常依赖大量尝试。有鉴于此，清华大学王训教授、刘清达、上海交通大学吴量、普渡大学林光教授等报道通过闭环的“训练-预测-实验”迭代循环方法发展制氢能力强的高熵氧化物催化剂。1）通过多轮主动学习迭代过程，从大量具有可能的材料组成中筛选，合成了4个新颖的HEO材料。这些发现的新型材料具有优异的稳定性，在水煤气变换反应制氢催化反应中表现优异的制氢性能（251μmol gcat-1 h-1），比目前的标杆催化剂Pt/γ-Al2O3（135μmol gcat-1 h-1）或者Cu/Al2O3（81μmol gcat-1 h-1）性能更好。
2）通过XPS表征和DFT理论计算结果说明这些HEO材料的结构和性质。这种通过机器学习加快发展性质独特新型HEO催化剂材料的方法能够从非常有限的实验数据中分析得到有用的信息。
Siyang Nie, Yan Xiang, Liang Wu*, Guang Lin*, Qingda Liu*, Shengqi Chu, and Xun Wang*, Active Learning Guided Discovery of High Entropy Oxides Featuring High H2-production, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c06272https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c062724.西湖大学JACS：结构锁定策略合成共价三嗪CTF光催化合成H2O2发展绿色高效率光催化合成H2O2的光催化剂受到广泛关注，但是具有非常大的困难和挑战。有鉴于此，西湖大学徐宇曦等报道开发了一种新型简单锁定共面（locking the coplanarity）策略制备高晶化度的CTF光催化剂，能够从O2和H2O合成H2O2。 1）剥离的超薄2D-CTF纳米片具有优异的光催化合成H2O2性能，太阳能转化为化学能的效率达到0.91%，420nm的表观量子效率达到16.8%，比以往所有的CTF材料都更好，比大多数非金属光催化剂更好。2）通过详细的实验和理论计算研究，说明晶化CTF光催化剂不仅能够通过增强光激发载流子的分离和转移的方式促进光催化合成H2O2，而且通过改变局部电子结构，将4电子氧化路径变成2电子氧化路径，得到100%的原子利用效率。这项工作为设计高效率的非金属光催化剂提供帮助，而且展示了精确控制有机光催化剂的反应路径的策略。
Ling Zhang, Congxu Wang, Qike Jiang, Pengbo Lyu, and Yuxi Xu*, Structurally Locked High-Crystalline Covalent Triazine Frameworks Enable Remarkable Overall Photosynthesis of Hydrogen Peroxide, J. Am. Chem. Soc. 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c12339https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c123395.熊宇杰等Nature Commun：Cu团簇-纳米酶-辅酶构筑天然光合成体系还原CO2自然界的光催化合成利用太阳能，以酶和辅酶催化的方式将水和大气气氛CO2转化为碳氢化合物，这促进发展人工光合成技术。但是发展不含贵金属的高效率光合成体系以及对功能结构理性设计构筑分子催化剂体系仍然具有非常大的困难和挑战。有鉴于此，安徽师范大学/中国科学技术大学熊宇杰教授、陆洲教授、利莫瑞克大学Mei-Yan Gao等报道将Cu6簇和Co-三卟啉组装构筑人工光催化体系，并且精确的将纳米酶和辅酶Q修饰在Cu6簇，能够模拟自然界光化学合成过程。1）这种模拟生物体系能够高效率的将CO2还原为CO，产率达到740.7μmol g-1 h-1，能够持续188h。这个体系能够通过辅酶Q的电子存储作用，将光反应和暗反应解耦。通过调节辅酶Q的稳定性，暗反应的时间能够达到8.5h。2）构筑的人工光催化合成体系能够满足自然界的白天/黑夜循环。这项研究拓展了人工光催化剂的设计，重现了自然界光合成体系的复杂功能。
Cui, X., Bai, H., Zhang, J. et al. A cluster-nanozyme-coenzyme system mimicking natural photosynthesis for CO2 reduction under intermittent light irradiation. Nat Commun 15, 9048 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-53377-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-53377-06.Nature Commun：Pt-Co协同催化剂的活性位点重构理论计算揭示催化剂的金标是火山型规律，这种火山型变化规律通常用于揭示催化活性位点的组成或者尺寸。有鉴于此，华东理工大学段学志教授、练成教授、上海交通大学刘晰研究员等报道催化剂的载体和吸附物质导致Pt-Co双金属结构重构，而且对不同的界面活性位点之间的相互作用，提出了火山曲线的协同效应。 1）通过多种表征技术，以及同位素动力学，多尺度理论计算模拟，说明受到Pt-C键（金属-载体界面）和Co-O键（金属-吸附物界面）的作用，Co持续不断进入Pt催化剂内，形成Pt富集的合金，而且形成分离的Co物种，并且Co偏析形成外延覆盖层和Co3O4簇，最终导致结构坍塌形成无定形合金。 2）发现三个不同的协同作用，包括晶格氧的氧化还原效应、Pt富集合金/CoOx覆盖层的双位点、合金内的电子耦合，这三个效应分别发生在CO氧化（气相）、氨硼烷水解（液相催化）、制氢催化（电催化）。协同效应关系火山型变化代表了传统组成/尺寸火山型变化规律的拓展，为双金属催化剂的理论模型和实验研究提供帮助。
Chen, W., Shi, Y., Liu, C. et al. Restructuring the interfacial active sites to generalize the volcano curves for platinum-cobalt synergistic catalysis. Nat Commun 15, 8995 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53474-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-53474-07.清华大学Nature Commun：Ni氢氧化物的连续“电化学氧化-电化学还原反应”解耦产氧和电解水碱性电解水是具有前景的制备清洁可持续能源技术，但是碱性电解水的性能受到阳极OER反应动力学缓慢导致难以平衡产生H2和O2的挑战。 有鉴于此，清华大学甘霖助理研究员、李佳副教授等报道通过电化学氧化和之后的电化学还原处理Ni氢氧化物，能够降低阳极氧化反应过电势。1）通过同位素标记的电化学微分质谱表征和原位Raman光谱表征，以及DFT理论计算，发现Ni氢氧化物电化学氧化生成NiOO-活性物种之后由于Ni-O共价键变弱，NiOO-还原释放O2。2）通过这种氧化-还原处理过程发展了电解水和能量存储的复合体系，能够将制氢反应和产氧反应和Ni氢氧化物的电化学能量存储结合。
Wei, J., Shao, Y., Xu, J. et al. Sequential oxygen evolution and decoupled water splitting via electrochemical redox reaction of nickel hydroxides. Nat Commun 15, 9012 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53310-5https://www.nature.com/articles/s41467-024-53310-58.北京大学Nature Commun：氧原子插入苯乙烯的C-C化学键对常见化学分子的骨架进行单原子插入是一种非常有效的开发结构衍生化分子的方法，以往的骨架编辑策略能够插入硼、氮、碳原子。由于氧原子在生物活性化合物的重要作用，因此如何通过 Baeyer-Villiger等反应对C-C化学键进行氧化具有非常重要的意义。 有鉴于此，北京大学焦宁教授、青岛农业大学秦启学等报道O2对苯乙烯的氧原子插入反应，这种方法能够在温和反应条件合成芳基醚。1）这种氧插入反应方法学具有广阔的官能团容忍性，优异的化学选择性和位点选择性。简单的机理研究结果说明该反应包括1,2-芳基自由基转移。2）反应使用空气或者O2提供反应的氧原子，实现非金属温和条件合成芳基醚，为烯烃化学的研究提供帮助。
Qin, Q., Zhang, L., Wei, J. et al. Direct oxygen insertion into C-C bond of styrenes with air. Nat Commun 15, 9015 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53266-6https://www.nature.com/articles/s41467-024-53266-6
