1.清华大学JACS：高熵亚纳米CuPd合金电催化还原CO2合成乙酸双金属合金在催化和能源存储领域具有发展前景，但是热力学不兼容问题，如何精确的亚纳米尺度合成是个巨大的挑战。有鉴于此，清华大学王训教授、刘清达等报道设计在CuO载体上，构筑了尺寸1.5nm的原子分散均匀的CuPd合金与PMA的共组装亚纳米片，记作CuO-PMA SNSs。1）由于Cu原子具有高振动熵，因此能够从CuO载体中脱离，与相邻Pd单原子结合，原位生成CuPd合金。这种策略能够用于合成1nm的ZnPt合金，因此为设计不互溶亚纳米合金提供一种普遍的方法。完全暴露的Cu-Pd原子对能够显著的增强表面*CO的吸附和覆盖度，增强乙烯酮中间体的稳定性，促进生成C2产物。2）CuPd亚纳米合金在CO2电催化还原生成乙酸的法拉第达到46.5±2.1%，在-0.7V过电势生成乙酸的产量达到99±2.8μmol cm-2。
Siyang Nie, Liang Wu, Qingda Liu*, and Xun Wang*, Entropy-Derived Synthesis of the CuPd Sub-1nm Alloy for CO2-to-acetate Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c07711https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c077112.南开大学&西北工大JACS：声悬浮雾化构筑气-液无接触液滴界面微液滴（Microdroplet）是非常重要的能够加快反应速率，促进不可能发生的反应能够发生。微液滴的独特性质可能来自空气-水界面或者固液界面，取决于微液滴的接触介质。目前为止，固液界面的重要性得到人们的验证，但是空气-水界面在微液滴起到的作用还没有得到验证。这是因为难以得到非接触的空气-水界面微液滴。 有鉴于此，南开大学张新星教授、西北工业大学臧渡洋教授等报道使用超声悬浮（acoustic levitation）液滴雾化技术。1）在操控声场后，悬浮的液体能够雾化演变为第二代微液滴。通过这种声控技术，体系能够只包括空气-水界面的微液滴，而且测试了许多反应体系的应用。 2）这项研究有助于深入理解空气-水界面的微液滴性质。
Xiaoxu Li, Xianyu Nong, Chenghui Zhu, Xufeng Gao, Huan Chen, Xu Yuan, Dong Xing, Lu Liu, Chiyu Liang, Duyang Zang*, and Xinxing Zhang*, Atomization by Acoustic Levitation Facilitates Contactless Microdroplet Reactions, J. Am. Chem. Soc. 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c07712https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c077123.湖南大学王双印&华东师范关小红Angew：NiRu电催化苯酚氧化制备苯醌溶液相的苯酚电催化氧化制备苯醌（benzoquinone）能够实现处理污染物和制备高附加值化学品。但是在中性环境下如何得到较高的苯酚转化率和苯醌产量具有非常大的困难。有鉴于此，湖南大学王双印教授、华东师范大学关小红教授等报道Ru纳米粒子担载于Ni(OH)2载体，构筑的催化剂在pH 7的中性条件实现了优异的苯酚转化率（96.5 %）和优异的苯醌产率（83.4 %），这个性能明显的优于以往报道的电催化剂性能。1）这种优异的电催化性能来自于NiRu产生的三重协同作用，包括增强苯酚分子吸附、改善苯醌脱附、阻碍产氧反应。
将流动相电解槽与提纯进行结合，实现了消除苯酚的同时回收苯醌。2）这种电催化体系使用NiRu/C阳极表现优异的稳定性，有助于能源转化，降低苯酚降解处理过程的温室气体排放问题，因此是个具有实用性前景的技术。这项工作有助于发展低碳排放的苯酚废水处理技术。
Shuangyin Wang, Fuqiang Liu, Wei Chen, Tong Wang, Juchao Zhang, Deyong Yang, Yinhao Dai, Guizi Liu, Jian Zhou, Xiaohong Guan, Efficient Electrosynthesis of Valuable para-Benzoquinone from Aqueous Phenol on NiRu Hybrid Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202415438https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024154384.福建师范大学Angew：氢键有机骨架材料实现选择性分离C2H2/CO2 多孔工程和框架结构对于MOF和COF重要意义，能够调控金属-配位键强度和共价性之间的关系。但是，目前氢键有机框架材料的这些研究仍非常缺乏，这是因为HOF材料本征氢键比较弱。有鉴于此，福建师范大学张章静研究员、项生昌研究员等报道修饰策略调控HOF的多孔性质，并且合成了两种等构但是孔环境不同的HOF，HOF-FJU-99和HOF-FJU-100。1）HOF-FJU-100具有微孔结构不仅展示了优异的稳定性，而且具有优异的C2H2/CO2分离效率和超高的分离选择性（50/50v/v）。IAST选择性数值达到201，这个数值达到标杆，比以往报道的HOF都更好。 2）通过X射线分析发现，HOF-FJU-100在C2H2分子之间和骨架结构之间存在多重氢键相互作用，因此HOF-FJU-100具有合适的静电势，有助于C2H2吸附。通过原位载气XRD分析，发现HOF-FJU-100具有自适应性的孔结构，能够通过特定的吸附相互作用高效率分离C2H2/CO2混合物。
Furong Yuan, Yunbin Li, Zhen Yuan, Lu Li, Chenxin Chen, Lei He, Hongyu Lin, Xi Fan, Banglin Chen, Shengchang Xiang, Zhangjing Zhang, A Grafting Hydrogen-bonded Organic Framework for Benchmark Selectivity of C2H2/CO2 Separation under Ambient Conditions, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202414215https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024142155.Angew：HxWO3-Cu接力催化硝酸盐合成氨电催化还原硝酸盐是可持续合成氨的重要方法，但是电催化还原硝酸盐如何增加氨的产量需要在高于0V RHE的过电势进行电催化，需要更高的能量消耗，而且面临着制氢的竞争反应。有鉴于此，西北工业大学李家源副教授、太原理工大学韩冰莹等报道合成了HxWO3作为可逆的氢供体-受体，能够与Cu配合在高于0V RHE过电势实现接力电催化反应机理。 1）HxWO3和Cu配合，在大于0V RHE过电势实现了接力电催化反应机理，这种机理包括H原子插入HxWO3晶格，随后晶格H脱嵌，并且转移到Cu催化剂，用于在Cu催化剂发生氢介导硝酸盐还原合成氨。 2）这种催化剂在0.1V vs RHE过电势能够实现~100%的法拉第效率和3332.9±34.1mmol gcat-1 h-1的产量，而且能量消耗达到创纪录的17.6kWh kgNH3-1。使用这种催化剂能够在放大的流动相电解槽实现连续合成氨，真实的能量消耗达到17.0kWh kgNH3-1。 Yuefei Li, Ye Liu, Mingkai Zhang, Linsen Li, Zhao Jiang, Bingying Han, Baojun Wang, Jiayuan Li, Reversible Hydrogen Acceptor–Donor Enables Relay Mechanism for Nitrate-to-Ammonia Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202417631https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024176316.北京大学Nature Commun：观测GaN的原子分辨缺陷振动声子工程（Phonon engineering）是GaN功率器件的热管理的至关重要，声子-缺陷之间的相互作用限制了GaN的性能。但是由于空间分辨率有限，研究III族氮化物缺陷的纳米声子输运具有挑战性。 有鉴于此，北京大学王新强教授、王涛、美国橡树岭国家实验室Lucas Lindsay等报道使用先进的扫描透射电子显微镜和电子能量损失光谱来研究GaN中棱柱体层错中的振动模式。1）通过实验结果与从头计算之间的比较，确定了三种类型的缺陷模式：局部缺陷模式、受限体模式和完全扩展模式。2）棱柱状堆垛层错（PSF，prismatic stacking fault）具有比无缺陷GaN更小的声子带隙和更低的声速，说明热导率更低。这项研究通过先进的表征方法展示了GaN缺陷的振动行为，此外说明对热行为特性可能的影响。
Jiang, H., Wang, T., Zhang, Z. et al. Atomic-scale visualization of defect-induced localized vibrations in GaN. Nat Commun 15, 9052 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53394-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53394-z7.中山大学Nature Commun：合成N-CF3的吡啶吲哚啉吡咯并吲哚啉（pyrroloindoline）和N-CF3都是重要的药效结构，但是目前仍没有合成含有N-CF3结构的吡咯并吲哚啉方法学。有鉴于此，中山大学李清江副教授、王洪根教授等报道开发了一种高效且操作方便的方法构筑含N-CF3的吡咯并吲哚啉的方法学。1）这个方法通过色胺（tryptamine）衍生物异氰化物的串联组装过程构筑这种分子骨架结构，过程包括三氟碘基氧化、卤化成环过程。这个方法学的关键是开发了一种简单的方法，使用商业化的N-卤代琥珀酰亚胺和Et3N·HF，将异氰化物转化为N-CF3结构。 2）这个反应方法具有反应条件温和，官能团容忍性广泛，达到良好或优异的产率，优异的立体选择性。此外，该反应产物中的卤取代基能够作为把手，合成含有C3季碳以及N-CF3的吡咯并吲哚啉。
Wu, JY., Huang, LL., Fu, JL. et al. N-Halosuccinimide enables cascade oxidative trifluorination and halogenative cyclization of tryptamine-derived isocyanides. Nat Commun 15, 8917 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-53271-9https://www.nature.com/articles/s41467-024-53271-98.东北师范大学Nature Commun：双功能N-苯甲酰基糖精可见光催化环丙烷的1,3-氨基酰基化 使用双功能试剂（bifunctional reagent）对不饱和分子进行碳胺化（carboamination）是合成含氮化合物的一种有吸引力的方法。但是，双功能C-N试剂还未曾用于环丙烷的碳胺化反应。有鉴于此，东北师范大学郑光范副教授、孙佳琼等报道使用N-杂环卡宾（NHC），N-苯甲酰基糖精，作为双功能试剂和光氧化还原催化剂，实现了环丙烷的双催化1,3-氨基酰化反应。 1）这个反应中NHCs起到多种催化作用，作为路易斯碱催化剂活化C-N键，促进PC*的氧化淬灭过程；而且，作为酰基自由基转移催化剂构筑C-C键。2）激发态PC*和酰基NHC加合物之间的氧化淬灭是芳基环丙烷能够具有普遍的光氧化的关键原因。
Li, M., Wu, Y., Song, X. et al. Visible light-mediated organocatalyzed 1,3-aminoacylation of cyclopropane employing N-benzoyl saccharin as bifunctional reagent. Nat Commun 15, 8930 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-53202-8https://www.nature.com/articles/s41467-024-53202-8
