1.南京大学Angew：B(HFIP)3和I2构筑先进电解质开发高性能Mg金属电池可充电镁电池被认为是一种有前景的多价电池系统，适用于低成本和可持续的储能应用。具有末端取代基氟化阴离子的硼基镁盐（Mg[B(ORF)4]2，RF=氟化烷基）表现出令人印象深刻的电化学稳定性。然而，它们的部署受到复杂的合成路线和镁阳极表面钝化的阻碍。有鉴于此，南京大学金钟等报道一种由1,2-二甲氧基乙烷（DME）中的B(HFIP)3和I2组成的先进电解质设计。1）通过Mg阳极与B(HFIP)3和I2组成的电解液相互反应，生成了Mg[B(HFIP)4]2/DME-MgI2电解质体系。Mg阳极与I2和接受电子的B(HFIP)3反应，导致原位形成由MgF2和MgI2物种组成的固体电解质界面层，这有助于快速稳定的Mg镀层/剥离。 2）与原始的Mg[B(HFIP)4]2/DME电解质相比，Mg[B(HFIP)4]2/DME-MgI2电解质具有超低过电位（~80mV）、高库仑效率和超过1500h的长循环周期等电化学性能。结果表明，Mg[B(HFIP)4]2/DME-MgI2电解质与Mo6S8阴极的可充电镁电池具有良好的相容性、快速的动力学和超过1200次循环的稳定可循环性，超过之前报道的所有硼基电解质。这项工作引入了一种有前景的卤素增强硼基镁离子电解质性能的策略，这对高价态二次电池的发展和优化至关重要。 Xinmei Song, Jingjie Sun, Wen Ren, Lei Wang, Binze Yang, Hailong Ning, Pengbo Zhang, Zhuoma Caixiang, Zuoxiu Tie, Xuejin Zhang, Yanna NuLi, Zhong Jin, Iodine Boosted Fluoro-Organic Borate Electrolytes Enabling Fluent Ion-conductive Solid Electrolyte Interphase for High-Performance Magnesium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202417450https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202417450与溶液中的蛋白质相比，封装在密闭空间内的单个蛋白质可以产生不同的性质，但控制包封蛋白质的数量及其环境仍然具有挑战性。有鉴于此，东京大学Makoto Fujita、Takahiro Nakama等报道表明，通过将单个蛋白质封装在自组装配位笼的结构明确、可调控的空腔，能够增强蛋白质的稳定性。 1）在尺寸可调的配位笼的均匀腔内，成功地限域15种不同大小（直径3-6nm）和性质（如等电点和疏水性）的蛋白质。2）通过各种不同的分析技术，发现在变性条件下，如暴露于有机溶剂、热量和缓冲液中，蛋白质保持了二级结构和酶催化活性。这些研究结果表明，这种配位笼有可能作为合成主体，精确控制空腔内的蛋白质功能。Risa Ebihara, Takahiro Nakama, Ken Morishima, Maho Yagi-Utsumi, Masaaki Sugiyama, Daishi Fujita, Sota Sato, Makoto Fujita, Physical Isolation of Single Protein Molecules within Well-Defined Coordination Cages to Enhance Their Stability, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202419476https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419476日本东北大学Masanori Shigeno、岩手大学Toshinobu Korenaga等报道SNAr反应作为一种优异的方法构筑官能团化芳烃结构化合物。经典的逐步SNAr反应包括加成/消除过程，这种反应过程缺电子型芳基卤化物用于稳定Meisenheimer中间体。在最近的工作中，人们开发了一个过渡态的协同SNAr反应，因此能够使用电子富集的芳烃底物，在化学计量比的强碱或者亲核试剂存在的情况反应。1）这项研究发现使用有机超强碱tBu-P4能够作为高效的催化剂，对于电子结构不同的反应物分子能够进行协同SNAr反应。这个使用超强碱作为催化剂的体系使用tBu-P4作为活化芳基氟化物和阴离子亲核试剂的双重作用。2）此外，这个催化剂具有优异的官能团容忍性，广泛的亲核试剂兼容，能够对生物活性化合物衍生物进行后期官能团转化。这项研究在化学合成和开发药物化合物等场景具有应用前景。 Masanori Shigeno*, Kazutoshi Hayashi, Ozora Sasamoto, Riku Hirasawa, Toshinobu Korenaga*, Shintaro Ishida, Kanako Nozawa-Kumada, and Yoshinori Kondo, Catalytic Concerted SNAr Reactions of Fluoroarenes by an Organic Superbase, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c09042https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c090424.JACS：智能模块化DNA溶酶体靶向嵌合体纳米装置用于实现精准肿瘤治疗溶酶体靶向嵌合体（LYTACs）是一种能够消除不可成药的细胞外肿瘤相关致病蛋白的有效方式。然而，较低的生物利用度和非特异性分布等问题仍会严重限制LYTACs在精确肿瘤治疗中的疗效。开发一种能够选择性靶向肿瘤组织并实现模块化设计的LYTAC系统是一项至关重要但也极具挑战性的难题。 有鉴于此，南京邮电大学晁洁研究员利用智能的模块化DNA LYTAC（IMTAC）纳米器件开发了一种可编程纳米平台，并将其用于实现具有肿瘤特异性的多致病性蛋白质降解。1）实验利用环状DNA折纸来整合预先设计的模块化多靶点蛋白结合位点和对pH响应的蛋白降解启动子，这些启动子可以在肿瘤组织中特异性识别细胞表面的溶酶体穿梭受体。通过精确控制靶向不同蛋白质的配体和启动子的化学计量学和模块性，该IMTAC纳米器件能够实现精准的肿瘤组织定位和递送。在肿瘤组织中，酸性的肿瘤微环境可触发降解开关的激活和多价结合，以有效降解多种预先设定的蛋白质。2）IMTAC的组织特异性和多配体能够显著提高药物利用率，并同时减少脱靶效应。实验结果表明，该系统能够协同降解肿瘤组织中的EGFR和PDL1，以实现对肝细胞癌（HCC）的联合靶向免疫治疗。即使在低浓度条件下，该系统也能在体内显著诱导肿瘤坏死和抑制肿瘤生长。综上所述，该研究设计了一种用于制备通用、智能、模块化的编码纳米平台的独特策略，能够为构建精准的医学降解物和开发特异性抗肿瘤药物提供新的见解。 Meirong Cui. et al. Intelligent Modular DNA Lysosome-Targeting Chimera Nanodevice for Precision Tumor Therapy. Journal of the American Chemical Society. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c10010https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c100105.华中科技大学Nature Commun：增材制造原位相工程构筑高性能软磁中熵合金增材制造（AM）显示出作为生产用于电动机和可持续电动汽车应用的软磁多组分合金具有前景的方法。但是，在增材制造的软磁材料中同时实现高饱和磁通密度（Bs）和低矫顽力（Hc）仍然具有非常大的挑战性。有鉴于此，华中科技大学柳林、张诚等报道提出了一种方法，将Fe45Co30Ni25的元素粉末混合物与Fe2O3纳米氧化物集成在一起，进行激光粉末床熔融（LPBF）、高温退火，得到FCC晶相Fe45Co30Ci25 MEA/FeO复合材料（MEA=中熵合金）。 1）FeO纳米粒子是铁粉和Fe2O3纳米氧化物反应产生的副产物，是MEA基质中形成单一FCC相的成核位点。与BCC/FCC双相MEA和其他最先进的增材制造的软磁合金相比，LPBF MEA/FeO复合材料的Bs为2.05T，Hc极低，为115A m-1。2）原位洛伦兹透射电子显微镜（TEM）显示，与FCC/BCC双相相比，由于FCC相中晶界对畴壁运动的钉扎效应减小，因此FCC结构MEA/FeO复合材料的具有更低的Hc。Cao, Z., Zhang, P., An, B. et al. In situ phase engineering during additive manufacturing enables high-performance soft-magnetic medium-entropy alloys. Nat Commun 15, 9747 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-54133-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-54133-06.Nature Commun：同时进行空气捕碳和空气集水实现低能耗捕碳使用固体胺等化学吸附剂直接捕获空气中的二氧化碳（DAC），被认为是控制大气二氧化碳浓度的符合可持续发展的方法。但是，吸附剂捕获空气CO2的效率和经济可行性受到吸附剂再生过程的能耗高问题的阻碍。有鉴于此，墨尔本大学李刚(Kevin)教授、天津大学丁辉副教授、蒙纳士大学Paul Webley等通过大气中协同收集水和二氧化碳，使用原位水蒸汽吹扫技术，实现了低能耗和低成本的再生。1）在100℃的高浓度水蒸气条件，CO2的脱附显著增强，在不使用真空泵和蒸汽锅炉的情况下，能够生成纯度97.7%的CO2和淡水。 2）此外，吸附剂捕获空气CO2能够由太阳能供电，能够回收98%的吸附二氧化碳，而且能源需求量降低了20%，因此能够实现分布式的空气可持续捕碳。
Wang, Y., Qu, L., Ding, H. et al. Distributed direct air capture of carbon dioxide by synergistic water harvesting. Nat Commun 15, 9745 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53961-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-53961-47.安徽大学AM：Tb(铽)单原子调控电子结构增强电解水性能在尿素辅助电解水反应过程中，单原子（SA）催化剂为氢气（H2）产生和污染水处理提供了一种可行的替代方案。但是，电子结构的稳定性、较低的单原子含量、固有的缓慢动力学和不平衡的吸附-解吸步骤是其大规模实施的瓶颈。有鉴于此，安徽大学李鹏、柳守杰、越南岘港大学Viet Q. Bui等报道了稀土铽单原子（Tb SA）在富含缺陷的Co3O4上拓扑稳定(TbSA@d-Co3O4)通过Tb-O配位用于尿素氧化反应（UOR）和HER反应。1）由于Tb SA与d-Co3O4的强相互作用Tb SA@d-Co3O4 UOR和HER分别在1.27 V和-35mV下实现了10mA cm-2的电流密度。值得注意的是，当Tb SA@d-Co3O4作为双电极系统中的双功能催化剂，它只需要1.22V即可获得10mA cm-2，并在100小时内具有出色的操作稳定性。混合电解槽可以通过摩擦纳米发电机、AA电池和标称电势为1.5V的太阳能电池板成功通电。
2）机理研究结果表明，d-Co3O4中的“Tb SA”单原子具有更好的中间体吸附-解吸的平衡反应能量和UOR的良好电荷转移特性，因此降低了过电势的决定步骤。这项工作为探索稀土“f区”元素的催化性能提供了一种新的方法，展示了通过结构调控制造性能先进的电催化剂。Sara Ajmal, Aamir Rasheed, Wenxiang Sheng, Ghulam Dastgeer, Quynh Anh T. Nguyen, Peihong Wang, Ping Chen, Shoujie Liu, Viet Q. Bui, Manzhou Zhu, Peng Li, Dingsheng Wang, Synergetic Modulation of Electronic Properties of Cobalt Oxide via “Tb” Single Atom for Uphill Urea and Water Electrolysis, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202412173https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2024121738.斯坦福大学AM：合成金属@氧化物封装结构纳米材料的方法在多种催化应用中，将金属纳米粒子包封在氧化物材料中已被证明是提高活性、选择性和稳定性的有效策略。已经提出了几种封装纳米粒子的方法，例如形成核壳结构、在纳米粒子上生长有序结构（沸石或金属有机框架）或直接在纳米粒子上沉积载体材料。有鉴于此，斯坦福大学Matteo Cargnello等报道一种普适性的纳米合成方法，能够制备各种成分（Pt、Pd、Rh）和多种氧化物（Al2O3、Al2O3-CeO2、ZrO2、ZnZrOx、In2O3、Mn2O3、TiO2）的金属@氧化物封装结构，而且控制纳米颗粒的尺寸和分散以及氧化物的多孔结构。1）首先制备金属@聚合物结构，随后将氧化物前体渗透到这些结构中，通过煅烧处理，形成金属@氧化物结构。大多数Pt@氧化物催化剂显示出相似的催化活性，表明封装结构内的Pt表面位点可能用于催化反应过程。但是Pt@Mn2O3样品具有更高的CO氧化催化活性，而且在老化条件仍非常稳定。 2）这项工作展示一种强大的纳米铸造方法来合成金属@氧化物，可能用于催化以精细调节金属氧化物界面。
Chengshuang Zhou, Jinwon Oh, Michael L. Stone, Sydney Richardson, Pin-Hung Chung, Jorge Osio-Norgaard, Bang T. Nhan, Abinash Kumar, Miaofang Chi, Matteo Cargnello, A General Approach for Metal Nanoparticle Encapsulation Within Porous Oxides, Adv. Mater. 20204DOI: 10.1002/adma.202409710https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202409710
