特别说明:本文由米测技术中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。
原创丨米测MeLab
编辑丨风云
研究背景
纳米结构材料可以设计为传播光子赋予强椭圆度。纳米级光子学和手性光致发光和电致发光材料的快速发展,推动了源头圆偏振光 (CPL) 发射器的发展。
关键问题
然而,圆偏振光 (CPL) 发射器的开发主要存在以下问题:
1、合成能够发射高强度和强偏振光的材料具有挑战
合成能够发射高强度和强偏振光的手性分子、聚合物和晶体一直具有挑战性。这些材料通常依赖于稀土金属,引发了可持续性问题。
2、BBR解决了紧密间隔振子水平挑战,但普朗克定律未考虑极化效应
黑体辐射(BBR)提供了解决紧密间隔振子水平挑战的新途径,但普朗克定律未考虑极化效应,且波动消散定理禁止从常用于发光设备的二维(2D)发射器产生圆偏振BBR(CP-BBR)。
新思路
有鉴于此,密歇根大学Nicholas A. Kotov教授等人发现,与常规手性发射器不同,由扭曲纳米碳丝或金属丝产生的黑体辐射在500至3000纳米波长范围内表现出显著的椭圆偏振特性。这些亚微米级手性结构符合波动-消散定理的尺寸要求,根据基尔霍夫定律,打破了吸收与发射的对称性。这种黑体辐射的发射各向异性和亮度是传统手性光子发射器的10至104倍。这些细丝的螺旋结构允许对手性发射进行精确的光谱调控,并且可以通过电磁理论和手性度量进行模型化。将这些纳米碳丝封装在折射陶瓷中,可以制造出高效、可调谐、耐用的手性发射器,能在极端温度下稳定工作。相关研究成果以题为“Bright, circularly polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments”发表在最新一期《Science》上。文章为本期封面!
技术方案:
1、阐述了CP-BBR发射器的材料工程及相关原理
CNT纱线制成的扭曲细丝展现出卓越的圆偏振光发射性能,这些细丝的螺旋几何形状和电控发射特性,使其在手性发射器领域具有创新性,能够通过电压调节实现发射波长和强度的精确调控。
2、探究了CP-BBR与扭丝的角度依赖性
作者证实了扭曲碳纳米管和钨丝产生圆偏振光,圆极化程度受扭曲角影响,具有普朗克定律要求的普遍性。
3、分析了CP-BBR螺旋度对扭曲细丝的依赖性
通过实验调整细丝的扭曲紧密度,发现圆偏振光发射的宝石值(gem)对细丝的螺距(1/p)、扭曲角(b)和直径(D)显示出线性依赖性。这些发现为设计和优化圆偏振光发射器(CPL)提供了重要的几何参数依据。
4、成功制备了能够承受高温并表现出强大CPL的碳陶瓷复合材料
作者通过烧结非手性陶瓷纳米颗粒与扭曲的CNT细丝,成功制备了能够承受约1300°C高温并表现出强大CPL的碳陶瓷复合材料。
技术优势:
1、开发了高亮度和强偏振特性的圆偏振黑体辐射(CP-BBR)发射器
作者发现,由CNT纱线组成的扭曲细丝以及扭曲的钨丝可以产生具有出色亮度和高宝石值的CPL,覆盖可见光、近红外和中红外范围。这种基于BBR的CPL发射器展现出的发射各向异性和亮度是传统手性光子发射器的10到104倍。
2、获得了在高温环境下高效、可调谐手性发射器
作者发现将纳米碳丝封装在折射陶瓷中,可以制造出在极端温度下稳定工作的高效、可调谐、耐用的手性发射器。这一创新使得手性发射器能够在以前认为无法实现的极端温度下工作,为高温环境下的手性材料应用提供了新的平台。
技术细节
CP-BBR发射器的材料工程及相关原理
普朗克定律为理解黑体辐射(BBR)的频率和温度依赖性提供了理论基础,而本研究中的碳纳米管(CNT)纱线因其耐高温性和纤维状形态,成为制造耐高温手性材料的理想选择。作者将CNT纱线捻成螺旋细丝,通过电阻加热生成BBR,实现了电压控制下的发射波长和强度调谐。这些螺旋细丝在不同电压下显示出由手性和施加电压决定的椭圆度,且圆各向异性g因子的计算显示其亮度和圆偏振光发射强度远超传统CPL发射器。封装在折射陶瓷中的CNT纱线可制造出高效、可调谐、耐用的手性发射器,能在极端温度下稳定工作,且实验数据与基于FDTD计算的光谱相匹配,证实了3D亚微观几何形状是圆极化的源头。
图 扭曲细丝的圆极化BBR
CP-BBR与扭丝的角度依赖性
研究显示,扭曲的碳纳米管(CNT)纱线和钨丝能够产生具有高亮度和高宝石值的圆偏振光发射(CPL),覆盖可见光到中红外范围。这些细丝的BBR在x-z平面上表现出各向同性和全向特性,而在x-y平面上则表现出强烈的各向异性。圆极化程度由细丝的扭曲角决定,且圆极化各向异性依赖于细丝方向。FDTD计算基于Kirchhoff定律,成功复制了实验结果,显示了角度分布模式随扭曲角和细丝尺寸变化的特性。这些发现为设计CP-BBR发射器提供了理论基础,并证实了观察到的现象具有普朗克定律所要求的普遍性。
图 CP-BBR的角度分布
CP-BBR螺旋度对扭曲细丝的依赖性
作者通过改变细丝的扭曲紧密度,实验性地调整了扭曲角b和螺距p,观察到圆偏振光发射的宝石值gem对1/p、b和细丝直径的线性依赖性。gem的值不会随角度a的变化而改变符号,这对于实际的CPL发射器至关重要。模拟成功重现了所有依赖关系。通过计算光学手性密度和缩放的Osipov-PickupDunmur手性测量,揭示了细丝和宝石的镜像不对称关系。手性测量的实用性被证实,特别是对于可以生成“手性零点”的伪标量测量。研究观察到sOPD对手性参数的线性依赖性,这为设计最大化gem的CP-BBR发射器提供了几何参数依据。
图 通过几何参数实现圆偏振的可调谐性
含CP-BBR的折射复合材料
作者通过烧结非手性陶瓷纳米颗粒与扭曲的碳纳米管(CNT)细丝,成功制备了能够承受约1300°C高温并表现出强大圆偏振光(CPL)的碳陶瓷复合材料。这种材料的偏振旋转方向与单根细丝相同,且在近红外范围内显示出与角度无关的圆偏振各向异性宝石值(gem)为0.01。此外,由SiO2和ZrO2制成的其他折射复合材料也显示出类似的特性,其宝石值的微小变化主要是由陶瓷基质的折射率变化引起的。这些发现为开发能够在极端高温条件下工作的CPL发射器提供了新材料平台。
图 含CP-BBR的超高温复合材料
展望
总之,作者利用黑体亚微米级手性决定的吸收率相等性,设计和实现了具有高亮度和强偏振旋转的发射器,覆盖可见光、近红外和红外光谱部分。经过彻底验证的 CP-BBR 机制可实现光谱特性的高度可预测性和 CPBBR 发射器的工程简单性。用陶瓷纳米颗粒烧结扭曲的细丝为大量手性碳陶瓷复合材料打开了大门。这些材料可以赋予各种高温物体CPL发射率,并为CPL发射器提供材料平台,以应对当前手性材料无法达到的极端条件。
参考文献:
JUN LU, et al. Bright, circularly polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments. Science, 2024, 386(6728):1400-1404.
DOI: 10.1126/science.adq4068
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq4068