研究背景

非线性光学（NLO）过程广泛应用于激光、量子技术等领域，尤其在谐波生成等方面展现了重要潜力。随着光子学和纳米技术的发展，范德华（vdW）半导体因其优异的光学性能和强烈的光-物质相互作用，成为了NLO研究中的热点。特别是过渡金属二硫化物（TMDs）如MoS₂，因其较大的非线性易感度、强光约束能力以及易于纳米结构化，成为了重要的NLO材料。然而，这些材料在实际应用中仍面临着相位匹配效率低、光学损耗大等挑战，限制了其在微型化和高效集成中的应用。

为了解决这些问题，研究人员提出了将vdW材料集成到纳米波导中的方案，试图通过优化波导结构和相位匹配条件来提高非线性光学转换效率。特别是在3R-MoS₂这一菱面堆积结构的TMD材料中，已有研究展示了其在超短传播长度下表现出与锂铌酸盐相媲美的二次谐波生成效率。尽管如此，MoS₂的折射率色散导致其在可见/近红外波段下的相干长度较短，这使得在实际波导中实现理想的相位匹配仍面临困难。

为解决这一问题，美国哥伦比亚大学Ding Xu，Milan Delor等合作在“Nature Nanotechnology”期刊上发表了题为“Spatiotemporal imaging of nonlinear optics in van der Waals waveguides”的最新论文。研究人员采用了一种新型的远场超快成像技术，能够以飞秒级和亚50纳米的空间时间分辨率跟踪光在MoS2波导中的传播，精确获取相位匹配角度、模式剖面及损耗等关键参数。该技术的应用使得非线性光学转换的优化成为可能，并且证明了3R-MoS₂波导在高效NLO转换中的潜力。

研究亮点

1）实验首次采用远场超快成像方法，跟踪了基本波（FW）和二次谐波（SH）在3R-MoS₂波导中的传播，达到了飞秒级和亚50纳米的空间时间精度。通过这一方法，能够无须事先了解材料的光学常数，系统优化了非线性光学（NLO）转换的相位匹配条件、模式剖面和损耗。

2）实验通过在菱面堆积（rhombohedral-stacked）MoS₂波导中进行边缘激发和泵浦脉冲探测，得到了对波导中的光传播特性和SHG效率的详细解析。结果表明，3R-MoS₂波导在特定的相位匹配角度下，支持双折射相位匹配，并在多模和单模波导中展示了高效的二次谐波生成。

3）通过高精度成像和泵浦-探测实验，实验成功展示了3R-MoS₂波导在亚皮秒时间尺度上的瞬态动态响应，揭示了其非线性光学特性。研究进一步发现，这些波导可以实现几百分点的SHG效率，证明了3R-MoS₂在片上集成中的潜力。

4）实验还系统地优化了波导结构，提出了如何精确控制相位匹配和模式匹配条件，从而在微型化波导中实现高效的NLO转换。该方法为进一步研究和设计具有高效率和低损耗的非线性光学器件提供了重要的实验指导和理论依据。

图文解读

图1: 在3R-MoS₂波导中，基波fundamental wave，FW和二次谐波second-harmonic ，SH光传播成像。

图2: 各向异性波导基波FW和二次谐波SH特性。

图3: 通过时空成像确定相位匹配条件。

图4: 薄膜波导中的模相位匹配。

总结展望

本文开发了一种基于非线性远场显微镜的方法，用于以飞秒级和亚50纳米的空间时间精度成像光在低损耗波导中的传播及非线性光学转换。作者在3R-MoS₂薄膜波导上展示了这一方法的优势，3R-MoS₂是一种具有较大非线性易感度的材料，处于当前研究的前沿。作者展示了如何预测并实现相位匹配，从而在多模和单模薄膜波导中增强非线性转换。作者的方法允许在没有事先了解材料光学常数的情况下，直接提取相位匹配角度或相位失配度、波导模式剖面、吸收和波导损耗以及相对非线性转换效率。

当前正在进行的工作，旨在通过光栅耦合器或锥形光纤等方式，实现更好的光在这些波导中的进出耦合，预计将使3R-MoS₂成为片上非线性光学的理想组件。更一般而言，作者的成像方法应适用于所有半导体波导，并将在优化其他菱面堆积（rhombohedral-stacked）TMD材料以及铁电卤氧化物等新型vdW材料的非线性转换方面发挥重要作用，这些材料在谐波生成和纠缠光子生成中具有广泛的应用前景。作者预计，这种空间时间成像技术也为理解复杂光子架构和过程中的光的基本特性提供了新的途径，包括高次谐波生成和时间反转变换等研究。

原文详情：

Xu, D., Peng, Z.H., Trovatello, C. et al. Spatiotemporal imaging of nonlinear optics in van der Waals waveguides. Nat. Nanotechnol. (2025).

https://doi.org/10.1038/s41565-024-01849-1