Angew:单原子Mo-N3选择性CO2还原制CO
纳米技术 纳米 2022-07-20

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设计发展高性能的非贵金属CO2加氢催化剂制备燃料和化学品是个非常大的挑战,有鉴于此,北京化工大学孙振宇、韩国科学技术院(KAIST)Yousung Jung、北京理工大学Xinyi Tan等报道发展了一种原子配位结构为MoN3的单原子Mo催化剂,这种催化剂具有非常优异的CO2吸附能力和还原CO2制备CO性能。催化剂的优异性能与理论计算预计结果相符,电催化实验结果中在500℃和较低的H2分压过程中,实现了稳定的高性能CO选择性(选择性达到100 %)

本文要点

(1)

通过理论计算结果发现,原子分散性MoN3位点能够促进活化CO2和通过直接解离的方式将CO2还原为CO*。此外,计算结果显示CO2还原为CO的最高过渡态能量仅为0.82 eV,比生成CH4的过渡态能量明显更低(2.16 eV),因此电催化反应过程中主要生成CO。这种Mo/NC催化剂具有增强的催化活性原因是催化剂没有原子组装位点,导致催化剂具有更好的CO脱附,催化剂能够长时间保持较好的催化稳定性,在连续68 h电催化反应过程中CO2的催化转化率未见衰减。

(2)

这项研究结果为发展新型高性能选择性高效单原子非贵金属的逆水煤气重整反应催化剂提供可能。

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参考文献

Yiqiang Jiang, Yunjin Sung, Changhyeok Choi, Gi Joo Bang, Song Hong, Xinyi Tan, Tai-Sing Wu, Yun-Liang Soo, Pei Xiong, Molly Meng-Jung LI, Leiduan Hao, Yousung Jung, Zhenyu Sun, Single-Atom Molybdenum–N3 Sites for Selective Hydrogenation of CO2 to CO, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202203836

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202203836


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