开发高效的氧还原反应(OER)和析氧反应(ORR)双功能催化剂是实现高性能可充电锌−空气电池的关键。非贵金属单原子催化剂(SACs)因其成本低、金属原子利用率高等优点引起了人们的极大兴趣,但高活性的双功能非贵金属SACs仍然很少见。
近日,北京科技大学Baorui Jia,Mingli Qin通过纳米受限、原位溶剂热硫醚-烯胺共聚反应,合成了一种多层多孔、两个S和两个O原子共配位的多层多孔Mo SACs(Mo-O2S2-C),用于电催化4e- ORR和OER。
文章要点
1)与以前的工作不同,在溶剂热条件下,研究人员观察到的硫−油胺(S-OAm)齐聚物的形成对合成具有S配位的SACs具有重要意义。在双功能Mo SACs中,多层介孔结构暴露了更多的活性中心,促进了传质,而S/O共配位结构有效地优化了4e- ORR中间体在Mo中心上的吸附能,从而显著提高了催化性能。
2)当用于ORR时,催化剂的起始电势为0.860 V,半波电位为0.810 V,和高甲醇渗透耐受性,这在Mo基非贵金属ORR催化剂中具有最佳的性能。此外,在10 mA cm−2时,用于OER的过电位为324 mV,Tafel斜率为67.3mV dec−1,显示出良好的双功能电催化活性。
参考文献
Yongzhi Zhao, et al, S and O Co-Coordinated Mo Single Sites in Hierarchically Porous Tubes from Sulfur−Enamine Copolymerization for Oxygen Reduction and Evolution, J. Am. Chem. Soc., 2022
DOI: 10.1021/jacs.2c05247
https://doi.org/10.1021/jacs.2c05247