从原子尺度研究金属氧化物表面的催化加氢反应具有非常大的难度和挑战，因为通常催化加氢反应需要在常压或高压进行，这种表征功能的方法仍非常缺乏。

有鉴于此，中国科学技术大学李微雪、上海科技大学杨帆等通过常压STM、常压XPS、DFT理论计算，研究H₂解离和CO和CO₂催化加氢的机理。

主要内容

（1）

在常压情况直接观测发现ZnO(10-10)表面H₂分子异裂，发现H₂解离无需表面缺陷。300 K的ZnO表面CO或CO₂分子不会阻碍H₂解离催化位点；发现CO能够增强表面负氢中间体的稳定性，促进CO解离吸附。

研究结果说明，催化加氢反应的活性物种是负氢，ZnO的表面羟基无法对CO/CO₂加氢。

（2）

通过常压表征和DFT理论计算，说明ZnO表面CO加氢反应是符合热力学的过程，CO加氢催化反应包括两步，首先CO在ZnO表面氧化为CO₂，随后CO₂与负氢反应生成甲酸。这些研究结果从分子级别揭示CO/CO₂在ZnO表面加氢催化反应，有助于理解合成气转化和氧化物催化剂的机理。

参考文献

Yunjian Ling, Jie Luo, Yihua Ran, Zhi Liu, Wei-Xue Li*, and Fan Yang*, Atomic-Scale Visualization of Heterolytic H₂ Dissociation and CO_x Hydrogenation on ZnO under Ambient Conditions, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08085

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08085