N2活化是氨和其他高附加值含氮化学品工业合成中的关键步骤,通常严重依赖过渡金属(TM)位点作为活性中心来降低N2解离的大活化能垒。
近日,东京工业大学Zhujun Zhang,Masaaki Kitano,Hideo Hosono报道了在层间距中具有阴离子电子的Ba2N二维电子化合物在温和条件下有效地实现无TM的N2解离。
文章要点
1)N2同位素交换反应证实,层间电子以35 kJ mol−1的非常小的活化能显着促进N2解离。
2)阴离子电子与N2分子的反应使(N2)2−阴离子(即所谓的二氮烯化物)稳定在由2个Ba2N阳离子板作为主要中间体夹在中间的大层间空间(∼4.5 Å)中。
参考文献
Zhujun Zhang, et al, A 2D Ba2N Electride for Transition Metal-Free N2 Dissociation under Mild Conditions, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c09362
https://doi.org/10.1021/jacs.3c09362