光催化,特别是等离激元介导的光催化,为在环境条件下将氮直接氧化成硝酸盐提供了一种绿色且可持续的方法。然而,传统等离子体催化剂的局域电磁场增强有限和热载流子寿命短导致光催化效率不理想,是等离激元光催化技术大规模应用的绊脚石。
在此,中科大谢毅院士,Chong Xiao设计并演示了双等离子体异质结(Bi/CsxWO3)实现了高效、选择性的光催化 N2 氧化。
文章要点
1)在全光谱照射下,Bi/CsxWO3 (694.32 μg g-1 h-1 ) 的NO3-产率是CsxWO3 (292.12 μg g-1 h-1 ) 的2.4倍。
2)表面双等离激元共振耦合效应产生局域电磁场强度的激增,以提高形成效率并延迟高能热载流子的自热化。最终,电子参与•O2 的形成,而空穴参与•OH 的生成和N2 的活化。多种活性氧的协同作用驱动NO3直接光合作用,实现光催化反应中光生电子和空穴的综合利用。
双等离激元共振耦合促进光激发载流子的定向综合利用的概念将为高效光催化系统的合理设计开辟新的途径。
参考文献
Jingjing Yang, et al, Dual-Plasmon Resonance Coupling Promoting Directional Photosynthesis of Nitrate from Air, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311911
DOI: 10.1002/anie.202311911
https://doi.org/10.1002/anie.202311911