探索高效且低成本的氨合成催化剂需要反应途径的可调性。用于此目的的缩放关系所产生的限制是一个障碍。
在这里,上海交通大学Tian-Nan Ye,东京工业大学Hideo Hosono,Masaaki Kitano报道了碱土酰亚胺(AeNH)与过渡金属(TM=Fe、Co和Ni)催化剂相结合,可以通过利用载体表面活性缺陷和负载过渡金属的协同作用而产生的功能来克服这一困难。
文章要点
1)这些催化剂能够通过多种反应途径生产氨。Co/SrNH的反应速率高达1686.7 mmol·gCo−1·h−1,TOF在400 °C和0.9 MPa下达到500 h−1以上,优于其他报道的钴基催化剂以及基准催化剂Cs-Ru/MgO催化剂和工业方铁矿基Fe催化剂在相同的反应条件下。
2)实验和理论结果表明,3dTMs的氮亲和力和碱土亚胺原位形成的NH2−空位的协同作用调节了氨生产的反应路径,从而产生了不同于3dTMs的独特催化性能。由此证明,金属和载体的适当组合对于控制反应途径和实现高活性和低成本的氨合成催化剂至关重要。
参考文献
Li, Z., Lu, Y., Li, J. et al. Multiple reaction pathway on alkaline earth imide supported catalysts for efficient ammonia synthesis. Nat Commun 14, 6373 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-42050-7
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42050-7