清华大学JACS:NiO-POM亚纳米簇光电催化甲烷偶联制备草酸
纳米技术 纳米 2023-10-21

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甲烷氧化偶联制备C2氧化衍生物具有重要的前景,但是该反应通常面临着选择性难以调控的问题。“p-n-p-n”形式的亚纳米材料异质结材料具有很强的外场耦合能力以及可调控的电子结构,因此是具有前景的甲烷选择性氧化催化材料。

有鉴于此,清华大学王训等发展厚度为1.8 nm的亚纳米线圈结构NiO-POM,具有优异的光电催化甲烷制备C2性能,在温和反应条件(1 bar, 25 ℃)的C2产量达到4.48 mmol gcat-1 h-1,选择性高达>99 %。

主要内容

(1)

通过光电化学的方式,NiO能够活化C-H化学键,生成的*COOH中间体能够被POM簇具有的离域电子稳定。通过NiO和POM复合材料的连续催化活性位点,将*COOH原位偶联生成为草酸。

(2)

这项研究实现了一种在温和反应条件进行甲烷偶联的经济性方法,展示亚纳米材料的材料设计和应用前景。

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参考文献

Siyang Nie, Liang Wu, and Xun Wang*, Electron-Delocalization-Stabilized Photoelectrocatalytic Coupling of Methane by NiO-Polyoxometalate Sub-1 nm Heterostructures, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c07984

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07984

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