高效、选择性的不含贵金属的催化剂引起了人们的广泛关注。
在此,中国石油大学(北京)Zhenxing Li,Jiang Li,特拉华大学Dionisios G. Vlachos,中科大Ran Long通过将痕量铁饱和吸附到沸石咪唑骨架-8 (ZIF-8)上,然后进行热解,制备了铁单原子催化剂。
文章要点
1)制备的铁单原子催化剂的糠醛催化转移加氢性能可与最先进的催化剂相媲美,并且比其他铁催化剂高出四个数量级。
2)同位素标记实验证明了分子间氢化物转移机制。第一原理模拟、光谱计算和实验以及动力学相关性表明,合成产生了吡咯 Fe(II)-plN3 作为活性中心,其灵活性通过缺陷从平面中拉出而表现出来,对于配置试剂和药物至关重要。
3)该催化剂对多种底物进行化学选择性催化,并具有独特的特性,即与氢供体相比,酸性底物会阻碍化学反应。因此,这项工作为重要化学反应的无贵金属单原子催化剂铺平了道路。
参考文献
An, Z., Yang, P., Duan, D. et al. Highly active, ultra-low loading single-atom iron catalysts for catalytic transfer hydrogenation. Nat Commun 14, 6666 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-42337-9
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42337-9