一氧化碳(CO)选择性加氢生成高级醇(C2+OH)是生产高价值化学品的一种有前景的非石油途径,其中对C-O裂解和C-C偶联的精确调控非常重要,但仍然面临巨大挑战。
在此,中科院大连化物所邓德会研究员,Liang Yu,厦门大学王野教授报道了通过钾改性的富边缘二硫化钼(MoS2)催化剂实现了高选择性CO加氢为C2-4OH,该催化剂可实现17%的高CO转化率和45.2%的优异C2-4OH选择性。
文章要点
1)实验结果显示,在240 °C和50 bar下氢化产物的性能优于之前报道的类似条件下的非贵金属基催化剂。通过调节边缘与基面的相对丰度,C2-4OH与甲醇的选择性比可以从0.4翻转到2.2。
2)机理研究表明,MoS2边缘的硫空位不仅促进C-O裂解,而且促进C-C偶联,从而促进碳链生长,而钾通过与羟基的静电相互作用促进醇的解吸,从而优先形成C2-4OH。
参考文献
Hu, J., Wei, Z., Zhang, Y. et al. Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols. Nat Commun 14, 6808 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-42325-z
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42325-z