原子配位结构是调节单原子催化剂性能的有效策略，但是因为缺乏配位结构对称性和催化活性之间规律的理解，如何理性设计单原子催化剂的配位结构的认识非常缺乏。

有鉴于此，悉尼大学赵慎龙、中国科学院高能物理所董俊才、中国计量大学李灿等通过微波加热法制备平面不对称CuN₃单原子电催化还原CO₂催化剂，将其命名为PSB-CuN₃。

主要内容

（1）

制备的PSB-CuN₃单原子催化剂在-0.73 V vs. RHE的甲酸产物选择性达到94.3 %，比结构对称的CuN₄催化剂的制备甲酸性能（-0.93 V vs. RHE，72.4 %）更好。将PSB-CuN₃构筑流动相催化体系，在连续100 h工作过程中甲酸的选择性一直能够维持在94.4 %。

（2）

通过结构表征、原位XAS和理论计算，验证D_4h的平面对称性被打破，催化剂形成不常见的dsp杂化结构。揭示了催化活性和金属中心位点微环境（配位数和结构畸变）之间的强相关性，CuN₃结构催化位点具有优异的制备甲酸性能。这项研究工作有助于设计独特对称结构的高性能单原子电催化剂。

参考文献

Juncai Dong, Yangyang Liu, Jiajing Pei, Haijing Li, Shufang Ji, Lei Shi, Yaning Zhang, Can Li, Cheng Tang, Jiangwen Liao, Shiqing Xu, Huabin Zhang, Qi Li & Shenlong Zhao, Continuous electroproduction of formate via CO₂ reduction on local symmetry-broken single-atom catalysts. Nat Commun 14, 6849 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-42539-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42539-1