原子级配位工程是调节单原子催化剂（SAC）催化性能的有效策略。然而，迄今为止，它们的合理设计一直受到配位对称性和催化性能之间缺乏普遍相关性的困扰。

在此，中科院高能物理所Juncai Dong，国家纳米科学中心Shenlong Zhao，中国计量大学Can Li通过微波加热合成了平面对称性破缺的CuN₃(PSB-CuN₃)SAC，用于电催化CO₂还原。

文章要点

1）值得注意的是，所制备的催化剂在-0.73Vvs.RHE下对甲酸盐的选择性为94.3%，超过了对称的CuN₄催化剂（在-0.93 Vvs.RHE下为72.4%）。在配备PSB-CuN₃电极的流通池中，在100小时的运行过程中，平均电流密度为94.4 mA cm⁻²时，甲酸选择性保持在90%以上。

2）研究人员通过将明确的结构鉴定与原位X射线光谱和理论计算相结合，揭示了平面D_4h构型打破的固有局部对称性诱导了非常规的dsp杂化，因此催化活性和金属中心的微环境之间存在很强的相关性（即，配位数和畸变），对CuN₃部分的甲酸盐生产具有高度偏好。

这一发现为设计具有特定局部对称性的选择性电催化高效SAC开辟了一条途径。

参考文献

Dong, J., Liu, Y., Pei, J. et al. Continuous electroproduction of formate via CO2 reduction on local symmetry-broken single-atom catalysts. Nat Commun 14, 6849 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42539-1

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42539-1