三组分脱氢偶联反应是锻造新的C-N键和C-C键的重要而实用的方法。用单一催化体系实现高度一体化的脱氢偶联功能化仍然是一个巨大的挑战。

在这里，郑州大学臧双全教授利用一个三齿的N-杂环卡宾配体合成了一个刚柔耦合的铜簇合物[Cu₃(NHC)₃(PF₆)₃](Cu₃NC^(NHC))。

文章要点

1）壳层配体赋予Cu₃NC^(NHC)双重属性，包括刚性和灵活性，以提高活性和稳定性。

2）Cu₃NC^(NHC)用于催化两种高度一体化的脱氢偶联转化。机理研究和密度泛函理论表明，区域选择性的提高源于Cu₃NC^(NHC)催化剂独特的物理化学性质，以及Cu₃NC^(NHC)催化剂的低过渡态。

这项工作突出了N-杂环卡宾在铜簇合物修饰中的重要性，为保护簇合物催化中心和增强催化性能提供了新的设计规则。

参考文献

Jia, T., Li, YX., Ma, XH. et al. Atomically precise ultrasmall copper cluster for room-temperature highly regioselective dehydrogenative coupling. Nat Commun 14, 6877 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42688-3