负载在可还原氧化物上的贵金属，如CoO_x和TiO_x，在许多化学反应中表现出优异的活性，但活性增加的原因尚不清楚。

为了回答这个问题，劳伦斯伯克利国家实验室Miquel Salmeron研究了负载在Au(111)单晶表面上的CoO_x薄膜作为CO氧化反应的模型。

文章要点

1）结果表明，随着反应物气相、CO/O₂化学计量比和温度的变化，CoO_x催化剂的化学和形貌重构存在三个反应区域。

2）在低氧条件下，在中等温度下(≤)，部分氧化膜(CoO_x<1)是有效的催化剂。相反，化学计量比的只含Co²⁺的CoO薄膜在CO存在的情况下形成碳酸盐，使反应在300℃以下中毒。

3）在富氧条件下，形成更氧化的催化剂相(CoO_x>1)，包含在宽温度范围内有效的Co³⁺物种。共振光电子能谱(ResPES)揭示了Co³⁺中心在催化CO氧化中的独特作用。此外，密度泛函理论(DFT)的计算为这些氧化物上的反应提供了更深入的途径和自由能垒。

这项工作中的这些发现突显了催化剂的多功能性及其随着反应条件的变化而演变成不同的活性相，无论是拓扑上还是化学上，揭示了操作过程中催化剂结构的新范式。

参考文献

Chen, H., Falling, L.J., Kersell, H. et al. Elucidating the active phases of CoOx films on Au(111) in the CO oxidation reaction. Nat Commun 14, 6889 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42301-7