电化学中的一个长期难题是，为什么金属氮碳催化剂在从碱性转变为酸性时，通常表现出显著的氧还原活性下降。近日，来自中国科学技术大学化学与材料科学学院的Yuen Wu和武汉大学化学与分子科学学院的Shengli Chen等人对此进行了深入研究和探讨。

文章要点：

1) 该研究以FeCo-N₆-C双原子催化剂为模型体系，结合从头算分子动力学模拟和原位表面增强红外吸收光谱，发现这是明显不同的界面双层结构，而不是多个反应步骤的能量学，其在金属氮碳催化剂上引起依赖于pH的氧还原活性；

2) 具体而言，电极表面上极不相同的电荷密度在碱性和酸性氧还原条件下导致界面水的不同取向，从而影响表面含氧中间体和界面水分子之间氢键的形成，最终控制质子耦合电子转移步骤的动力学，本研究可能为设计用于质子交换膜燃料电池的先进金属氮碳催化剂开辟新的可行途径。

参考资料：

Li, P., Jiao, Y., Ruan, Y. et al. Revealing the role of double-layer microenvironments in pH-dependent oxygen reduction activity over metal-nitrogen-carbon catalysts. Nat Commun 14, 6936 (2023).

10.1038/s41467-023-42749-7