通过在催化剂的基底上构筑催化活性位点或者调节金属-基底相互作用能够影响催化反应的路径。

有鉴于此，美国橡树岭国家实验室吴自力等报道研究担载型Cu纳米粒子催化剂的CO₂加氢，Cu/BaTiO_2.8H_0.2的催化CO₂加氢制备甲醇性能比Cu/BaTiO₃的性能高3倍（Cu/BaTiO_2.8H_0.2的性能为146 mg/h/g_Cu，Cu/BaTiO₃的性能为50 mg/h/g_Cu）。

主要内容

（1）

研究结果说明催化剂的基底负氢在提高催化反应活性中起到关键作用。程序升温实验和同位素标记研究结果说明，Cu/BaTiO_2.8H_0.2的表面负氢通过MvK机理参与CO₂加氢催化，有助于生成甲醇。

（2）

高压稳态同位素瞬态动力学表征技术结果显示，Cu/BaTiO_2.8H_0.2比Cu/BaTiO₃相比具有更多的催化活性位点，而且催化位点催化生成甲醇的活性和选择性更好。原位高压DRIFT表征结果说明在两种催化剂表面，催化反应的关键中间体都是甲酸盐，同时甲酸加氢反应是催化反应的决速步骤。研究发现，Cu/BaTiO_2.8H_0.2比Cu/BaTiO₃生成的甲酸中间体更多，这可能是因为负氢物种调节Cu催化位点的电子结构，通过DFT理论计算能够验证负氢调节催化位点的电子结构。

参考文献

Yang He, Yuanyuan Li, Ming Lei, Felipe Polo-Garzon, Jorge Perez-Aguilar, Simon R. Bare, Eric Formo, Hwangsun Kim, Luke Daemen, Yongqiang Cheng, Kunlun Hong, Miaofang Chi, De-en Jiang, Zili Wu, Significant Roles of Surface Hydrides in Enhancing the Performance of Cu/BaTiO_2.8H_0.2 Catalyst for CO₂ Hydrogenation to Methanol, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202313389

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202313389