将光催化制氢和有机氧化反应结合，能够避免使用牺牲性试剂，而且能够同时生成高附加值化学品和氢能。但是光催化反应活性通常受到缓慢的电子-空穴分离以及非常有限的氧化还原电势的影响。

有鉴于此，中国地质大学余家国院士、张留洋等报道通过DFT计算筛选，使用Ni掺杂Zn_0.2Cd_0.8S量子点和TiO₂微球耦合构筑S异质结光催化剂。

主要内容

（1）

Zn_0.2Cd_0.8S的Ni掺杂能够调节S位点用于光催化制氢，界面Ni-O化学键提供原子级的电荷转移通道，降低电荷转移的能垒。通过DFT理论计算说明异质结产生更强的内建电场，从而改善电荷的形成和分离。

（2）

通过飞秒瞬态光吸收光谱表征，说明电子首先转移到Ni²⁺位点，随后转移到S位点。设计的光催化剂实现了高达6.96 mmol g^-1 h^-1的制氢速率，同时N-苄基苄胺的生成速率达到3.19 mmol g^-1 h^-1。这项工作从原子级别给出了调控催化位点的配位结构和光催化剂的内建电场能够有助于提高S异质结光催化剂的性能。

参考文献

Bowen He, Peng Xiao, Sijie Wan, Jianjun Zhang, Tao Chen, Liuyang Zhang, Jiaguo Yu, Rapid charge transfer endowed by interfacial Ni-O bonding in S-scheme heterojunction for efficient photocatalytic H₂ and imine production, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202313172

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202313172