开发一种能够在原子精度上控制活性、选择性和稳定性之间的相互作用的电催化剂平台仍然是一个巨大的挑战。
在这里,中科大Zheng Meng,江海龙教授通过过渡金属存在下四氰苯的环化反应合成了高结晶度的多金属酞菁(pMPcs,M=Fe,Co,Ni,和Cu)。
文章要点
1)共轭、导电和稳定的骨架与精确安装的金属位置使pMPcs成为电化学催化中的一个独特平台,其中可调谐出现在远程相互作用中。具有Co和Ni双位的pCoNiPc的构建结合了pCoPc和pNiPc的优点,通过双位的电子通信和前所未有的长原子间距的≥14化学键,实现了二氧化碳的电催化还原。
2)这种集成提供了优异的活性(电流密度,在H型和流动电池中分别为−16.0和−100 mA cm−2)、选择性(CO法拉第效率,FECO=94%)和稳定性(>10h),使其成为性能最好的网状材料之一。
参考文献
Yi Zhang, et al, Conductive Covalent Organic Frameworks of Polymetallophthalocyanines as a Tunable Platform for Electrocatalysis, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c08594
https://doi.org/10.1021/jacs.3c08594