超离子固体电解质（SE）对于散装固态电池（SSB）应用至关重要。多组分SE最近因其良好的电荷传输特性而受到关注，然而，人们对构型熵（ΔS_conf）如何影响离子电导率的透彻理解还缺乏。

在这里，武汉理工大学Shuo Wang，卡尔斯鲁厄理工学院Florian Strauss成功合成了一系列富卤素锂银汞矿，其通式为Li_5.5PS_4.5Cl_xBr_1.5−x(0≤x≤1.5)。

文章要点

1）利用中子粉末衍射和31P魔角旋转核磁共振波谱，定量分析了阴离子亚晶格上的S²⁻/Cl⁻/Br⁻占据。研究表明，无序对锂离子动力学有积极影响，导致Li_5.5PS_4.5Cl_0.8Br_0.7的室温离子电导率为22.7 mS cm⁻¹（冷压状态下为9.6 mS cm⁻¹）（ΔS_conf=1.98R））。据我们所知，这是阴离子亚晶格的构型熵与离子迁移率相关的第一个实验证据。

2）结果表明通过调整成分复杂程度可以提高陶瓷离子导体的离子电导率。此外，Li_5.5PS_4.5Cl_0.8Br_0.7SE允许单晶LiNi_0.9Co_0.06Mn_0.04O₂(s-NCM90)复合阴极在SSB电池中稳定循环，这强调了双取代锂银矿在实现高性能电化学储能方面具有巨大的前景。

参考文献

Shenghao Li, et al, High-Entropy Lithium Argyrodite Solid Electrolytes Enabling Stable All-Solid-State Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314155

DOI: 10.1002/anie.202314155

https://doi.org/10.1002/anie.202314155