CO2和H2O选择性光催化转化为高附加值C2H4仍然是一个巨大的挑战,主要归因于反应中间体的C–C偶联和C2H4*中间体从催化剂表面解吸的困难。这两个关键问题可以通过将Ag与Cu合金化来同时克服,进而增强了两种反应的活性。在此,电子科技大学Dong Fan开发了一种简单的分步光沉积策略,将Cu–Ag合金亚纳米团簇(ASNCs)负载在TiO2上,用于CO2光还原以合成C2H4。
本文要点:
1) 优化后的催化剂具有优异的C2H4形成率(1110.6±82.5μmol g−1 h−1),选择性为49.1±1.9%。作者将原位FT-IR光谱与DFT计算相结合,揭示了Cu和Ag在Cu–Ag ASNCs中的协同作用,使其能够像Ag一样具有优异的C–C耦合能力,并像Cu一样促进C2H4*的解吸性能,从而促进了C2H4的选择性和高效合成。
2) 该工作对ASNCs上CO2还原的团簇化学和C–C耦合机制有了更深入的了解,并开发了一种可行的将CO2光还原为C2燃料或工业原料的策略。
Yangyang Yu et.al Boosted C–C coupling with Cu–Ag alloy sub-nanoclusters for CO2-to-C2H4 photosynthesis PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2307320120
https://doi.org/10.1073/pnas.2307320120