光催化双电子氧还原生产高价值过氧化氢（H2O2）作为一种有前途的研究途径越来越受欢迎。然而，整个光合H2O2系统中催化活性位点的结构演化机制仍不清楚，严重阻碍了高活性和稳定的H2O2光催化剂的开发。
在此，北京工业大学Kun Zheng，中科大Qinghua Liu，中国科学院理化技术研究所Tierui Zhang报道了一种高负载量Ni单原子光催化剂，用于在纯水中高效合成H2O2，在420nm处实现了10.9%的表观量子产率和0.82%的太阳能化学转化效率。
文章要点
1）研究人员利用原位同步加速器X射线吸收光谱和拉曼光谱，直接观察到初始Ni-N3位点在O2吸附后动态转变为高价O1-Ni-N2位点，并进一步演化形成关键的*OOH中间体，最后形成HOO-Ni-N2。
2）理论计算和实验进一步表明，活性位点结构的演化降低了*OOH的形成能垒，抑制了O=O键的解离，从而提高了H2O2的生产活性和选择性。
参考文献
Zhang, X., Su, H., Cui, P. et al. Developing Ni single-atom sites in carbon nitride for efficient photocatalytic H2O2 production. Nat Commun 14, 7115 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-42887-y
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42887-y
