为了准确理解二氧化碳还原的基本步骤，必须对金属纳米催化剂上的表面结合中间体进行时间分辨识别。由于技术挑战，缺乏对初始电子转移到CO₂以形成表面结合的CO₂^•−自由基的直接观察。

在这里，中科大Jun Ma，巴黎萨克雷大学Mehran Mostafavi使用皮秒脉冲辐射分解通过水电子附着产生CO₂^•−，并观察明确的纳米级金属位点的稳定过程。

文章要点

1）研究人员将时间分辨方法与分子模拟相结合，识别了三种典型金属纳米催化剂：铜、金和镍的表面结合中间体，其具有特征瞬态吸收带和从纳秒到秒时间尺度的独特动力学。

2）通过改变重要因素（例如催化剂尺寸和电解质中阳离子的存在）进一步研究界面相互作用。

这项工作强调了基本的超快光谱学，以阐明二氧化碳催化还原机制中关键的初始步骤。

参考文献

Jiang, Z., Clavaguéra, C., Hu, C. et al. Direct time-resolved observation of surface-bound carbon dioxide radical anions on metallic nanocatalysts. Nat Commun 14, 7116 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42936-6

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42936-6