光催化2电子还原制备H₂O₂是具有前景的技术路线，但是人们对于光催化合成H₂O₂的光催化位点结构变化机理并不清楚。这严重阻碍了发展高活性和稳定制备H₂O₂能力的光催化剂。

有鉴于此，中国科学技术大学刘庆华、中国科学院理化技术研究所张铁锐、北京工业大学郑坤等报道一种高担载量Ni单原子光催化剂，在纯水中进行光催化制备H₂O₂，420 nm的表观量子效率达到10.9 %，太阳能转化为化学品的效率达到0.82 %。

主要内容：

（1）

通过原位同步辐射XAS和Raman光谱表征技术，直接观测发现吸附O₂分子导致Ni-N₃位点动态转变形成高价态O₁-Ni-N₂位点，随后形成关键的*OOH中间体，随后转化为HOO-Ni-N₂。

（2）

理论计算和相关实验进一步说明，催化活性位点结构的转变能够降低*OOH的形成能垒，抑切断制O=O化学键，从而改善光催化剂制备H₂O₂的性能和选择性。

参考文献

Xu Zhang, Hui Su, Peixin Cui, Yongyong Cao, Zhenyuan Teng, Qitao Zhang, Yang Wang, Yibo Feng, Ran Feng, Jixiang Hou, Xiyuan Zhou, Peijie Ma, Hanwen Hu, Kaiwen Wang, Cong Wang, Liyong Gan, Yunxuan Zhao, Qinghua Liu, Tierui Zhang & Kun Zheng, Developing Ni single-atom sites in carbon nitride for efficient photocatalytic H₂O₂ production. Nat Commun 14, 7115 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-42887-y

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42887-y