Pd基催化剂材料的ORR催化活性位点密度、本征催化活性、催化剂的持久性是此类材料能够应用于工业能量器件的关键。

有鉴于此，南京师范大学付更涛、中国林业科学研究院林产化学工业研究所孙康等通过稀土MOF材料构筑一系列碳基稀土氧化物（Gd₂O₃, Sm₂O₃, Eu₂O₃, CeO₂），调节Pd-Re_xO_y的界面相互作用实现调节ORR催化活性。

主要内容：

（1）

Pd-Gd₂O₃/C催化剂材料通过Pd和Gd₂O₃之间的强耦合作用，形成Pd-O-Gd结构，并导致Pd和Gd₂O₃之间电荷重新分布。Pd-Gd₂O₃/C催化剂实现了优异的ORR催化活性，起始电势达到0.986 V，半波电位达到0.877 V，同时催化剂具有优异的稳定性。Pd-Sm₂O₃/C、Pd-Eu₂O₃/C、Pd-CeO₂/C催化剂同样具有类似的ORR催化活性效果。

（2）

理论分析发现Pd和Gd₂O₃之间的耦合作用能够促进Pd-O-Gd电荷转移，增加Pd-*OH反键轨道的占据，优化ORR决速步骤的*OH吸附。研究随着pH变化改变的反应微动力学，发现Pd-Gd₂O₃的性能与理论ORR活性非常接近，而且性能优于相同条件的Pt催化剂。由于Pd-Gd₂O₃/C的优异ORR性能，在Zn-空气电池中同样表现了优异的性能。

参考文献

Shuwang Ning, Meng Li, Xuan Wang, Di Zhang, Baiyu Zhang, Caikang Wang, Dongmei Sun, Yawen Tang, Hao Li, Kang Sun, Gengtao Fu, Importing Antibonding-Orbital Occupancy through Pd-O-Gd Bridge Promotes Electrocatalytic Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314565

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314565