将二氧化碳(CO2)电化学转化为特定的高价值产品对于碳中和经济至关重要。然而,控制铜基催化剂上二氧化碳电还原的产物分布仍然具有挑战性。
在此,浙江大学Zijian Hong,Hao Bin Wu,西安交通大学Yaqiong Su提出了一种阴离子富集策略,以通过脉冲电解策略有效地确定 *CO 还原的路线。
文章要点
1)当周期性地在阴极上施加正电势时,电极附近的阴离子浓度明显增加。采用KF、KCl和KHCO3作为电解质,商业铜箔上的主要CO2电还原产物可以在脉冲下调整为CO(53%±2.5)、C2+(76.6±2.1%)和CH4(42.6±2.1%)电解。
2)值得注意的是,人们可以通过简单地改变电解质的成分来精细地调整CO/CH4、CH4/C2+和C2+/CO的比率。
3)密度泛函理论计算表明,局部富集的阴离子由于其特定的电负性和体积,可以以不同的方式影响关键的CO2RR中间体,从而导致不同的选择性。
本研究强调了调节电极-电解质界面的离子种类对于定制 CO2 电还原产品的重要性。
参考文献
Jianghao Wang, et al, Customizing CO2 Electroreduction by Pulse-Induced Anion Enrichment, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c08748
https://doi.org/10.1021/jacs.3c08748