微米级硅负极比传统石墨负极具有更高的理论容量,并且比纳米级硅负极更具吸引力的应用前景。然而,其在锂化过程中严重的体积膨胀需要具有增强机械稳定性的固体电解质界面(SEI)。
在这里,中科院化学所郭玉国教授提出了一种溶剂诱导的选择性溶解策略来原位调节SEI的机械性能。
文章要点
1)通过将高供体数溶剂γ-丁内酯引入传统电解质中,SEI的低模量组分(例如碳酸锂烷基酯)可以在循环时选择性地溶解,留下主要由氟化锂和聚碳酸酯组成的坚固SEI。
2)通过这种策略,原始微米级硅阳极在0.5 C(1500 mA g−1,25 °C)下循环100次后仍保留87.5%的容量,而使用碳涂层微米级硅阳极可以将容量提高到>300次循环。此外,使用具有选择性溶解的SEI的原始微米级Si阳极的Si||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2电池在0.5 C(90 mA g-1)下循环150次后仍保留83.7%的容量。
定制SEI的选择性溶解效应以及硅阳极相应的循环寿命与溶剂的供体数量正相关,这突出了设计高供体数量电解质作为指导定制SEI以稳定高能可充电电池中的体积变化合金型阳极。
参考文献
Tian, YF., Tan, SJ., Yang, C. et al. Tailoring chemical composition of solid electrolyte interphase by selective dissolution for long-life micron-sized silicon anode. Nat Commun 14, 7247 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-43093-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-43093-6