开发新型合成技术对于扩大双功能电催化剂用于节能制氢至关重要。
在此,南京航空航天大学Jun Ma,彭生杰教授报道了一种环境可控的γ射线辐射还原,合成了一系列锚定在富含缺陷的锰氧化物(M@MnO2-x,M=Ru,Pt,Pd,Ir)上的贵金属纳米颗粒,用于甘油辅助析氢。
文章要点
1)受益于γ射线的强穿透性,纳米颗粒和缺陷载体同时形成并通过金属氧键桥接,保证了结构稳定性和活性位点暴露。特殊的Ru-O-Mn键通过强界面配位激活Ru@MnO2-x中的Ru和Mn位点,在低过电位下驱动甘油电解。
2)此外,在连续流电解槽系统中仅需1.68V的低电池电压即可实现0.5 A cm-2并具有出色的稳定性。原位光谱分析表明,Ru@MnO2-x中强的界面配位平衡了催化剂表面上甘油和OH*的竞争吸附。理论计算进一步表明,富含缺陷的MnO2载体促进H2O的解离,而缺陷调节的Ru位点促进去质子化和氢解吸,协同增强甘油辅助的氢气生产。
参考文献
Hanzhi Yu, et al, Ambient γ-Rays-Mediated Noble-Metal Deposition on Defect-Rich Manganese Oxide for Glycerol-Assisted H2 Evolution at IndustrialLevel Current Density, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314569
DOI: 10.1002/anie.202314569
https://doi.org/10.1002/anie.202314569