沸石负载的镍 (Ni) 催化剂已被广泛研究用于甲烷干重整 (DRM)。一般认为，在反应之前或反应过程中，Ni被还原成金属态以充当催化位点。

在这里，阿卜杜拉国王科技大学Jorge Gascon，Yu Han采用配体保护的合成方法来实现 Ni 高度结合到 MFI 沸石的骨架中。

文章要点

1）在 600 °C 下进行的 DRM 反应过程中，掺入的 Ni 物质保留了其阳离子性质，与相同负载量的负载金属 Ni 颗粒相比，表现出更高的表观催化活性和显着更高的催化稳定性。

2）根据理论和实验证据，将Ni纳入沸石骨架中会导致金属-氧(Ni^δ+-O^(2−xi)−)对的形成，该对作为催化活性位点，促进了分子筛的解离。CH₄中的C−H键合机制与金属Ni不同。阳离子Ni单位点CH₄的转化遵循CH_x氧化途径，其特点是部分裂解中间体CH_x*快速转化，有效抑制焦炭形成。通过鉴定反应中间体，实验验证了CH_x氧化途径的存在。

这些新的机理见解阐明了所开发的Ni-MFI催化剂的卓越性能，并为设计更高效、更稳定的镍基DRM催化剂提供了指导。

参考文献

Qingpeng Cheng, et al, Highly Efficient and Stable Methane Dry Reforming Enabled by a Single-Site Cationic Ni Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04581

https://doi.org/10.1021/jacs.3c04581