修饰在分子筛中的Ni催化剂广泛的被研究用于甲烷干法重整催化反应。人们通常认为在催化反应前或者在催化反应过程中，分子筛的Ni物种还原为金属态Ni。

有鉴于此，阿卜杜拉国王科技大学Jorge Gascon、韩宇等报道配体保护策略，在MFI分子筛内实现较好的Ni组装。修饰在分子筛内的Ni在600 ℃甲烷干法重整催化反应过程保持阳离子状态。与Ni金属纳米粒子相比，阳离子状态的Ni具有明显更加优异的催化活性和催化剂稳定性。

主要内容：

（1）

从理论计算和实验结果，提出在分子筛内修饰的Ni形成成对的金属-氧（Ni^δ+-O^(2-ξ)-）结构，催化位点为Ni^δ+-O^(2-ξ)-，并且与金属Ni表现不同的C-H化学键切断机理。

（2）

研究发现在Ni阳离子位点上的CH₄转化为CH_x氧化机理，这种机理的特点是CH_x*中间体能够快速的转化，从而避免生成积碳。作者通过实验表征验证CH_x氧化反应机理。本文机理研究说明Ni-MFI催化剂具有优异性能的原因，而且有助于设计Ni有关的高效率高稳定性DRM催化剂。

参考文献

Qingpeng Cheng, Xueli Yao, Lifeng Ou, Zhenpeng Hu, Lirong Zheng, Guanxing Li, Natalia Morlanes, Jose Luis Cerrillo, Pedro Castaño, Xingang Li, Jorge Gascon*, and Yu Han*, Highly Efficient and Stable Methane Dry Reforming Enabled by a Single-Site Cationic Ni Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04581

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04581