将高活性单原子(SA)和原子簇(AC)集成到电催化剂中对于高效双电子氧还原反应(2eORR)生成过氧化氢(H2O2)至关重要。
在这里,中国科学院固体物理研究所Haimin Zhang报道了一种串联浸渍热解蚀刻策略来制造锚定在细菌纤维素衍生碳(BCC)上的氧配位的FeSA和AC(FeSAs/ACs-BCC)。
文章要点
1)作为电催化剂,Fe SAs/ACs-BCC对2e ORR表现出优异的电催化活性和选择性,在0.1 M KOH中提供0.78 V(相对于RHE)的起始电位和96.5%的高H2O2选择性。
2)在流通池反应器中,Fe SAs/ACs-BCC还实现了高效H2O2生产,产率为12.51±0.18 mol gcat-1 h-1,150 mA cm-2下的法拉第效率为89.4%±1.3%。此外,还详细探讨了将产生的H2O2与电芬顿工艺耦合用于乙二醇增值的可行性。理论计算表明,氧配位的Fe SA有效调节了FeAC的电子结构(2e ORR活性位点),从而使*OOH中间体具有最佳结合强度,从而实现高效H2O2生产。
参考文献
Hui Xu, et al, Atomically Dispersed Iron Regulating Electronic Structure of Iron Atom Clusters for Electrocatalytic H2O2 Production and Biomass Upgrading, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314414
DOI: 10.1002/anie.202314414
https://doi.org/10.1002/anie.202314414