人们对不断上升的人为二氧化碳排放水平日益关注，因此有必要制定有效的策略，将其转化为有价值的化学品和燃料。

在本研究中，加州大学洛杉矶分校Anastassia N. Alexandrova，Philippe Sautet对CO₂加氢合成甲醇的铜反相催化剂上氧化锆的性质进行了全面的考察。

文章要点

1）使用密度泛函理论计算和大正则盆地跳跃方法相结合，使得能够探索在相关反应条件下包括可变数量的吸附的自由能表面。研究焦点集中在以不同的羟基、氧和甲酸盐配体修饰的铜(111)表面上的一个模型三原子锆团簇，即Zr₃O_x(OH)_y(HCOO)_z/Cu(111)，揭示了不同的反应参数如气压、温度、转化率和CO₂/H₂进料比对活性中心的影响。

2）通过分析，研究人员揭示了催化剂的动态行为。具体地说，在反应条件下，我们观察到催化剂在改变吸附体的类型、数量和结合位置方面具有大量具有相似自由能的组成和结构，这表明活性中心应该被视为相互转化的不同结构的统计集合。

参考文献

Simran Kumari, et al, Nature of Zirconia on a Copper Inverse Catalyst Under CO2 Hydrogenation Conditions, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c09947

https://doi.org/10.1021/jacs.3c09947